Tuning der optischen Eigenschaften von metallischen Core-shell-Nanopartikeln mit Mehrfach-Hüllen erzeugt durch Mehrstufen-Mikroreaktionstechnik
Mechanical Process Engineering
Technical Thermodynamics
Final Report Abstract
Im Rahmen dieses Projektes konnte gezeigt werden, dass die Syntheseführung in einem kontinuierlichen Durchflussprozess unter Anwendung der Mikrofluid-Segmenttechnik, sowohl für Kern-Mehrfachhüllen- Edelmetallnanopartikel, als auch für Silbernanoprismen mit dreieckiger Grundfläche vorteilhaft ist. Hohe Mischraten aufgrund der segmentinternen Konvektion führen zu einer deutlichen Verbesserung der Partikelqualität im Vergleich zu konventionellen Synthesemethoden. Es konnten schmalere Teilchengrößenverteilungen, damit verbunden schmalere optische Absorptionsbanden der kolloidalen Produktlösungen und eine höhere Ausbeute der jeweils gewünschten Partikelspezies festgestellt werden. Neben der prinzipiellen Umsetzung der Partikelsynthesen im Mikrodurchflussystem konnte gezeigt werden, dass das Verfahren des mikrosegmentierten Flusses sich sehr gut für eine präzise Kontrolle der Partikeleigenschaften eignet. Durch entsprechende Variation der Reaktandenflussraten können die Konzentrationsverhältnisse der Edukte im Segment präzise einstellt und somit die Partikelgröße und die spektrale Lage des Absorptionsmaximums der Plasmonenresonanzbande im nm-Bereich durchgestimmt werden. So war es möglich, die Dicke der Silberhülle bei der Synthese von Gold/Silber-Kern/Hülle- Nanopartikeln zwischen 1,4 und 20 nm durch Variation der Flussratenverhältnisse der Reaktandenlösungen einzustellen oder die laterale Ausdehnung von Silber-Dreiecksprismen zwischen 25 und 250 nm zu variieren, was ein exaktes Durchstimmen der Hauptdipolmode im optischen Absorptionsspektrum zwischen 500 und 950 nm ermöglichte. Des Weiteren gelang ein Beitrag zur Aufklärung des Mechanismus der Formstabilitätserhaltung formanisotroper Metallnanopartikel, die in Gegenwart polyanionischer Makromoleküle synthetisiert werden. Es konnte festgestellt werden, dass die Reaktion von SCN- mit Silbernanoprismen zu einer Formumwandlung führt. Mittels online-Spektralphotometrie konnte gezeigt werden, dass der Formumwandlungsprozess einer Reaktionskinetik erster Ordnung folgt. Daher kann angenommen werden, dass die Formstabilität formanisotroper Nanopartikel auf spezifische elektronische Eigenschaften der Nanopartikel zurückzuführen ist, welche auf der Interaktion mit Ligandenmolekülen basieren. Zusätzlich wurde das sensorische Potential von Kern-Hülle-Nanopartikeln und Silber- Dreiecksprismen theoretisch simuliert, sowie mit realen bioanalytischen Systemen getestet. Mittels Kern-Hülle-Nanopartikeln und Silber-Dreiecksprismen konnten höhere Sensitivitäten erreicht werden.
Publications
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