Theory of coupled electronic and nuclear quantum dynamics in high-harmonic generation
Final Report Abstract
In diesem Projekt wurde die Wechselwirkung von Molekülen mit intensiven Laserfeldern theoretisch untersucht. Dabei lag der Schwerpunkt auf der Untersuchung des Einflusses der gekoppelten Elektronen-Kern Bewegung auf Spektren hoher Harmonischer (HHG) und auf Photoelektronenverteilungen. Die Berechnung von HHG-Spektren in Wassermolekülen H2O/D2O ergab, dass die Peakintensitäten im HHG-Spektrum von der Schwingungsquantenzahl des Ausgangszustandes abhängen und weiterhin bei einigen Schwingungszuständen ein deutlicher Isotopeneffekt zu beobachten ist. Die gefundenen Trends konnten durch eine Analyse der Autokorrelationsfunktion, die direkt die Kerndynamik reflektiert, erklärt werden. Weiterhin wurden Spektren hoher Harmonischer in Wasserstoffmolekülen H2/D2 berechnet. Auch hier ergab sich eine interessante Abhängigkeit des Isotopeneffekts von der Vibrationquantenzahl des Ausgangszustandes. Nicht-adiabatische Kopplungen haben ebenfalls einen großen Einfluss auf Photoelektronenverteilungen. Es wurden zeitaufgelöste Photoelektronenspektren für verschiedene Kopplungsstärken berechnet. Anhand der Spektren und der zugrunde liegenden Wellenpaketdynamik wurden die Grenzen der Born-Oppenheimer-Näherung aufgezeigt. Insbesondere konnte ein Zusammenhang zwischen der Asymmetrie von zeitaufgelösten Photoelektronenspektren und den Grenzfällen einer diabatischen bzw. adiabatischen Bewegung identifiziert werden. In einer Erweiterung des Modells wurde der Spinfreiheitsgrad der Elektronen in Betracht gezogen. Ziel der Untersuchungen war es, die Möglichkeit einer Quantenkontrolle von Spin-Übergängen durch modulierte Laserpulse zu evaluieren. Hier wurden Wege aufgezeigt, die es ermöglichen den konkurrierenden Prozess der Multiphotonenionisation zu minimieren. Ausgehend von einfachen Molekülmodellen wurden zwei- und dreidimensionale Elektronenimpulsverteilungen berechnet, welche sich aus der Wechselwirkung mit starken Laserpulsen ergeben. Die Elektronenimpulsverteilungen zeigen ringförmige Above-Threshold-Ionisations-Ringe (ATI-Ringe) mit ausgeprägten Interferenzmustern. Letztere ergeben sich aus der kohärenten Überlagerung von Beiträgen verschiedener Kerne. Innerhalb einer erweiterten Beschreibung der Kontinuumsdynamik des Elektrons konnte die beobachtete Krümmung der Interferenzlinien erklärt werden. Die lateralen Verteilungen des Elektronenimpulses, d.h. in der Richtung senkrecht zum Laserfeld, wurden durch Lösung der dreidimensionalen zeitabhängigen Schrödingergleichung charakterisiert. Als wichtiges Ergebnis ergab sich, dass die Breite der lateralen Verteilung ein direktes Maß der Feldstärke zur Ionisationszeit ist. Zuletzt wurden die entwickelten numerischen Methoden zur Modellierung der Erzeugung von Subfemtosekunden-Pulsen benutzt. Es ergab sich, dass die Verwendung eines kurzen, intensiven infraroten Laserpulses es ermöglicht, Vakuumultraviolett(VUV)-Pulse mit einer Dauer zu erzeugen, welche mit dem Fourierlimit eines Indium-Filters vergleichbar ist. In diesem Zusammenhang wurde auch der Einfluss der absoluten Phase des infraroten Pulses auf die VUV-Pulslänge charakterisiert.
Publications
- Vibrational-state and isotope dependence of high-harmonic generation in water molecules. Phys. Rev. A 81, 023412 (2010)
M. Falge, V. Engel, M. Lein
- Interference in above-threshold-ionization electron distributions from molecules. Phys. Rev. A 83, 051401(R) (2011)
J. Henkel, M. Lein, V. Engel
- Time-resolved photoelectron spectroscopy of coupled electron-nuclear motion. J. Chem. Phys. 134, 184307 (2011)
M. Falge, V. Engel, S. Gräfe
- Adiabaticity in the lateral electron-momentum distribution after strong-field ionization. Phys. Rev. A 85, 021402(R) (2012)
J. Henkel, M. Lein, V. Engel, I. Dreissigacker
(See online at https://doi.org/10.1103/PhysRevA.85.021402) - Quantum Wave-Packet Dynamics in Spin-Coupled Vibronic States. J. Phys. Chem. A, 116, 11427 (2012)
M. Falge, V. Engel, M. Lein, P. Vindel-Zandbergen, B. Y. Chang, I. R. Sola
(See online at https://doi.org/10.1021/jp306566x) - Prediction of attosecond light pulses in the VUV range in a high-order-harmonic-generation regime. Phys. Rev. A 87, 0431818 (2013)
J. Henkel, T. Witting, D. Fabris, M. Lein, P. L. Knight, J. W. G. Tisch, J. P. Marangos
(See online at https://doi.org/10.1103/PhysRevA.87.043818)
