Effect of additives on dissolution mechanisms of fly ash in cementitious systems
Final Report Abstract
Im Rahmen des Forschungsvorhabens wurden die Lösungsmechanismen von Flugaschegläsern in Abhängigkeit von einer Zugabe organischer Additive untersucht. Neben unbehandelten Steinkohlenflugaschen (SFA) wurden gewaschene Flugaschen verwendet. So konnte der Einfluss der Oberflächenbeläge auf die Lösung des Glases bzw. die Additivwirksamkeit untersucht werden. Hierzu wurden die Flugaschen mit Wasser gewaschen und ihre leicht löslichen Anteile bestimmt. Diese lagen bei der ersten Flugasche (F1) hauptsächlich als Alkalisulfate und Freikalk, und bei der zweiten (F2) als Calciumsulfat vor. Zudem wurde festgestellt, dass Natrium in den gegebenen Flugaschen offensichtlich eher leicht löslich als Natriumsulfat vorkommt, während Kalium zum überwiegenden Teil im Glas gebunden ist. Die Wärmeentwicklung in den Zementleimen mit 50% Zementtausch durch die gewaschenen und ungewaschenen Flugaschen zeigt einen gewissen Einfluss sowohl von Sulfaten, als auch von Alkalien aus den Oberflächenbelägen, auf das Hydratationsverhalten der untersuchten Proben. So kann die Hydratationsreaktion durch die leicht löslichen Alkalisulfate beschleunigt werden. Ebenfalls wurde festgestellt, dass die Oberflächenbeläge einige Bestandteile enthalten können, welche die Chemisorption von Calciumionen auf der Oberfläche der Flugaschepartikel behindern und somit die Hydratation verzögern können. In Bezug auf die Erhöhung der Frühfestigkeiten durch die Additivzugabe konnte allerdings keine negative Einwirkung der Oberflächenbeläge festgestellt werden. Als eine Erweiterung der Versuche wurde allgemein die Bedeutung von Alkalien, die als Bestandteile von Zement bzw. Flugasche in das System eingetragen werden, in Bezug auf ihre Beeinflussung der Wirkung von TEA verifiziert. Dafür wurde der zuvor verwendete Zement durch einen alkaliarmen Zement in den Mörtelmischungen ersetzt. Das Ergebnis der Untersuchungen im Rahmen dieser Studie zeigte keine signifikante Veränderung des leistungssteigernden Effektes des TEA durch die Alkalien. Innerhalb der gegebenen Versuchsreihe zeigte TEA allerdings keine bedeutende Wirkung in Hinblick auf ein gesteigertes Herauslösen des Aluminiums und Eisens aus dem Glasnetzwerk der Flugasche. Die Interaktion zwischen den TEA-optimierten flugaschehaltigen Zementen und einem handelsüblichen Fließmittel auf PCE-Basis wurde durch die Bestimmung der Festigkeitsentwicklung von 1 bis zu 28 Tagen, sowie des Ausbreitmaßes des Frischmörtels verfolgt. Während die Zugabe von TEA zu den fließmittelfreien Mischungen einen Trend in Richtung höherer Frühfestigkeiten zeigt, bleibt dieser Trend in den TEA-PCE-Proben aus. Somit konnte anhand der Untersuchungsergebnisse keine positive Wechselwirkung zwischen der Zugabe von Triethanolamin in Kombination mit dem in dieser Studie verwendeten Fließmittel festgestellt werden. Der Nachweis einer katalytischen Wirkung von TEA in Bezug auf gesteigerte Lösungsrate von Aluminium wurde mit Hilfe der Ettringitsynthese aus CaO, Gips und amorphen Al(OH)3 in basischer Lösung mit und ohne Additive angegangen. In dem Filtrat des Syntheseproduktes mit TEA-Zugabe konnte ein 20-facher Al-Gehalt bei einem gleichzeitigen Ettringitzuwachs von 43% im Feststoff im Vergleich zur Referenzprobe ermittelt werden. Ein direkter Nachweis eines komplexierten Aluminiumhydroxides mittels 27Al-NMR im Endprodukt konnte aufgrund einer sehr niedrigen Al-Konzentration nicht erfolgreich durchgeführt werden. Allerdings wurde der Komplex in einer basischen Al(OH)3-TEA-Lösung eindeutig festgestellt. Die Auswertung der FTIR-Spektren brachte einen Hinweis auf ein mögliches Vorhandensein des komplexierten Aluminiumhydroxides auch im Filtrat des Endproduktes. Alle Gegebenheiten können zusammenführend als ein qualitativer Beleg der katalytischen Wirkung von TEA aufgefasst werden. Der Nachweis der dispergierenden Wirkung von TEA auf die Flugasche bzw. Quarzmehlpartikel mittels Bestimmung des Zetapotentials konnte aufgrund fehlender-Reproduzierbarkeit der Ergebnisse nicht erfolgen. Die vorgesehene Methodik hat sich in Bezug auf die gegebene Versuchsreihe als ungeeignet erwiesen.
Publications
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Effect of alkanolamines on solubility kinetics of fly ash. Int. Conf. EuroCoalAsh 2010, Copenhagen, Denmark, May 27-28, 2010, pp. 187-192
Göbel, M., Urbonas, L., Heinz, D., Hilbig, H.
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Enhanced fly ash reaction induced by organic additives. Proceedings of the International RILEM Conference on Material Science, Volume III, Additions Improving Properties of Concrete, Aachen, Germany, September 6-8, 2010, pp. 59-68
Göbel, M., Urbonas, L., Heinz, D., Hilbig, H.
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Effect of Organic Additives on Dissolution Kinetics of Fly Ash. XIII International Congress on the Chemistry of Cement, Madrid, 2011
Göbel, M., Urbonas, L., Heinz, D.
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Wirkung von organischen Additiven auf die puzzolanische Aktivität von Flugaschegläsern. 18. Internationale Baustofftagung, ibausil, F. A. Finger-Institut für Baustoffkunde, Bauhaus Universität Weimar, 12. - 15. September 2012. S. 1- 0426 - 1-0431
Göbel, M.; Urbonas, L.; Hilbig H.; Heinz, D.
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Beeinflussung der Glaslösungsmechanismen und der puzzolanischen Aktivität von Flugaschen durch organische Additive. Dissertation, TU München, Januar 2015
Manuel Göbel
