Geträgerte Mischoxidkatalysatoren mit Pyrochlorstruktur für die stöchiometrische photokatalytische Wasserspaltung mit sichtbarem Licht

• Antragsteller: Professor Dr. Detlef Bahnemann; Professor Dr. Michael Wark
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Festkörpern und Oberflächen, Materialcharakterisierung
• Förderung: Förderung von 2009 bis 2014
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 161902173

• Erstellungsjahr: 2013

Zusammenfassung der Projektergebnisse

Im Laufe dieses Projektes wurden unterschiedliche Materialien mit Pyrochlorstruktur synthetisiert, charakterisiert und auf ihre photokatalytische Aktivität hin untersucht. Ausgehend von Yttriumtitanat entstanden durch Einbau von Bismutkationen neue Materialien mit unterschiedlichen Stöchiometrien. Eine niedrige Kalzinationstemperatur und der höchstmögliche Überschuss an Titan erwiesen sich für die Wasserstoffproduktion am vielversprechendsten. Der Einbau von Bismut führte zur Verkleinerung der Bandlücke bis hin zu 2,9 eV. Optimierungen bei der Wahl sakrifizieller Reagenzien sowie geeigneter Co-Katalysatoren wurden durchgeführt und ein System aus Methanol und Pt für am geeignetsten befunden. Die Wasserstoffproduktion verlief mit dem Y2Ti2O7, das einen Ti-Überschuss von 7,5% enthielt und bei 750°C kalziniert wurde, am erfolgreichsten. Durch Dotierung mit Chrom konnte eine weitere Aktivitätszunahme erreicht werden. Des Weiteren konnte das unterschiedliche Reaktionsverhalten für verschiedene photokatalytische Tests durch weitreichende Untersuchungen zum einen mit den unterschiedlichen Bandlagen, zum anderen mit der unterschiedlichen Anzahl an durch den photokatalytischen Prozess gebildeten OH-Radikalen auf der Katalysatoroberfläche erklärt werden.

Projektbezogene Publikationen (Auswahl)

• J. Phys. Chem. C 115 (2011), 8014-8023; “pH-Control of the Photocatalytic Degradation Mechanism of Rhodamine B over Pb3Nb4O13“
  O. Merka, V. Yarovyi, D.W. Bahnemann, M. Wark
  
• ChemCatChem 4 (2012), 1819-1827, ”Improved Photocatalytic Hydrogen Production by Structure Optimized Non- Stoichiometric Y2Ti2O7”
  O. Merka, D.W. Bahnemann, M. Wark
  
• J. Am. Ceram. Soc. 96 (2012), 634-642, ”Effects of Non-Stoichiometry and Cocatalyst Loading on the Photocatalytic Hydrogen Production with (Y1.5Bi0.5)1-xTi2O7-3x and (YBi)1-xTi2O7-3x Pyrochlores”
  O. Merka,O. Raisch, F. Steinbach, D.W. Bahnemann, M. Wark