Development and implementation of an RI-F12-MP2 wavefunction-based incremental correlation treatment for large molecules and polymers

• Applicant: Professor Dr. Michael Dolg
• Subject Area: Theoretical Chemistry: Electronic Structure, Dynamics, Simulation
• Term: from 2009 to 2014
• Project identifier: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Project number 162163010

• Final Report Year: 2014

Final Report Abstract

Das Ziel des Projektes, die Erweiterung der Inkrementenmethode zur ab initio Berechnung der Elektronenkorrelation in größeren Molekülen auf MP2-Niveau zu explizit korrelierten Wellenfunktionen, wurde vollständig erreicht. Hierzu wurden zwei unabhängig voneinander in C++ geschriebene Programme entwickelt (Verwendung vorwiegend mit TURBOMOLE; ab 2012 Verwendung vorwiegend mit MOLPRO), mit denen außer F12-MP2- auch F12-CCSD- und F12-CCSD(T)-Berechnungen durchgefü hrt werden können. Die Vorteile der Inkrementenrechnungen sind ihre leichte Parallelisierbarkeit und ihre, im Vergleich zu anderen lokalen Korrelationsverfahren, sehr hohe Genauigkeit. Der wesentliche Nachteil ist, trotz ganz signifikanter Einsparungen gegenüber den entsprechenden Standardrechnungen, der (gemessen an der total time) im Vergleich zu anderen lokalen Korrelationsverfahren höhere Rechenaufwand.

Publications

• Fully automated incremental evaluation of MP2 and CCSD(T) core, core-valence and valence correlation energies. Chem. Phys. 376 (2010) 36–45
  K. Walczak, J. Friedrich, M. Dolg
  
• On BSSE corrected stabilization energies for large n-body clusters. J. Chem. Phys. 135 (2011) 134118-1– 11
  K. Walczak, J. Friedrich, M. Dolg
  
• Incremental CCSD(T)(F12)—MP2-F12-A Method to Obtain Highly Accurate CCSD(T) Energies for Large Molecules. J. Chem. Theor. Comput. 9 (2013) 408–417
  J. Friedrich, K. Walczak
  (See online at https://doi.org/10.1021/ct300938w)
• Third-order incremental dual-basis set zero-buffer approach: an accurate and efficient way to obtain CCSD and CCSD(T) energies. J. Chem. Theor. Comput. 9 (2013) 2992–3003
  Zhang, M. Dolg
  (See online at https://doi.org/10.1021/ct400284d)
• Approaching the CCSD(T)/CBS limit for large systems by the thirdorder incremental dual-basis set zero-buffer F12 method. J. Chem. Phys. 140 (2014) 044114-1–9
  J. Zhang, M. Dolg
  (See online at https://doi.org/10.1063/1.4862826)
• Understanding lanthanoid(III) hydration structure and kinetics by insights from energies and wave functions. Inorg. Chem. 53 (2014) 7700–7708
  J. Zhang, N. Heinz, M. Dolg
  (See online at https://doi.org/10.1021/ic500991x)