Isomerisierung langkettiger n-Alkane an oberflächenmodifizierten Zeolithkatalysatoren

• Applicant: Privatdozent Dr. Frank Bauer
• Subject Area: Technical Chemistry
• Term: from 2005 to 2010
• Project identifier: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Project number 17341985

• Final Report Year: 2010

Final Report Abstract

Alternativ zu erdölbasierten chemischen Prozessen hat der Fischer-Tropsch(FT)-Prozeß und die damit hergestellten FT-Kohlenwasserstoffe in letzter Zeit ein verstärktes wirtschaftliches Interesse erlangt, da auf diese Weise die Herstellung u.a. von flüssigem Treibstoff aus unterschiedlichsten Ausgangsstoffen wie Kohle, Biomasse oder Erdgas möglich ist. Im vorliegenden Projekt wurde die Umwandlung von FT-Wachsen, die überwiegend aus langkettigen n-Alkanen im C-Zahlenbereich C20-C100 bestehen, zu Schmierölen durch Hydroisomerisierung an bifunktionellen Zeolithkatalysatoren untersucht. Neben der Präparation und Charakterisierung von bimetallischen Pd/Pt-HBEA-Katalysatormustem waren die Verbesserung der Ausbeute an Isomerisierungsprodukten sowie die gleichzeitige Minimierung der Spaltaktivität des Katalysators die wesentlichen Ziele der Untersuchungen. Dabei wurde der Einfluß der Reaktionsparameter (Temperatur, Dmck, Belastung) als auch der Einfluß der Acidität auf die Isomerisierungsselektivität bestimmt. Eine Modifizierung des nanokristallinen Zeoliths HBEA erfolgte durch Silanisierung mit Tettaethoxysilan (TEOS) bzw. 3-Aminopropyltriethoxysilan (AMEO) sowie durch Vorverkokung. Im Vergleich zu TEOS ergab die Behandlung mit AMEO eine stärkere Blockierung der aciden Zentten. Bei beiden Silanen kommt es infolge Hydrolyse zur Ablagerung von Si02-Spezies auch im Inneren der Zeolithkristallite und so zu einer Verengung der Zeolithporen. Durch Variationen in der Katalysatorherstellimg (Metallsalzimprägnierung, Calcinierungsund Reduktionsbedingungen) konnte eine bimetallische Pd/Pt-HBEA-Katalysatorprobe erhalten werden, die bei Einsatz eines typischen FT-Wachses einen hohen Isomerisierungsgrad von ca. 72 % ergibt und dabei nur ca. 5 Masse% an niedermolekularen Spaltprodukten (C-Zahlen

Publications

• Surface modification of nano-sized HZSM-5 and HFER by pre-coking and silanization J. Catal., 251 (2007) 258-270
  F. Bauer, W.H. Chen, E. Bilz, A. Freyer, V. Sauerland, S.B. Liu
  
• Isotope Labeling and Kinetic Isotope Effects in: Handbook of Heterogeneous Catalysis (G. Ertl, H. Knözinger, F. Schüth, J. Weitkamp, (Hrsg.)), Wiley-VCH, Weinheim, 2008, Vol. 3, 1516-1543
  F. Bauer
  
• Isotopic studies on the dehydroalkylation of toluene with ethane J. Mol. Catal. A, 314 (2009) 95-101
  S.A.S. Rezai, F. Bauer, U. Decker, Y. Traa