Untersuchungen von Haftkoeffizienten und Dissoziationsdynamiken rotationsausgerichteter Moleküle (z.B. Sauerstoff, Ethylen) auf katalytisch aktiven Einkristalloberflächen durch Kombination eines Ultraschallmolekularstrahls mit einem Tieftemperatur-Rastertunnelmikroskop
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Im Rahmen des Forschungsaufenthaltes in der Arbeitsgruppe von Prof. Mario Rocca im physikalischen Institut der Universität in Genua, Italien wurde erstmalig erfolgreich ein Rastertunnelmikroskop (STM) mit einem Überschallmolekularstrahl (SMB) in einer experimentellen Einheit kombiniert. Zielsetzung war es, Adsorbatstrukturen auf einkristallinen Oberflächen durch Exposition im Molekularstrahl, d.h. bei definierten und veränderbaren Quantenzuständen (Rotations- und Translationsenergie) und eindeutigem Auftreffwinkel auf die Probenoberfläche, zu präparieren und mit Hilfe des STM abzubilden. Die experimentelle Herausforderung bestand darin, den Anforderungen des SMB, hohe Pumpraten mittels Turbomolekularpumpen zu erzeugen, und denen des STM, einen vibrationsfreien Aufbau frei von mechanischen Störeinflüssen zu gewährleisten, gerecht zu werden. Dieser Spagat wurde durch Verwendung eines Tieftemperatur-STM gelöst, welches es ermöglicht, den Präparationsschritt vom Untersuchungsvorgang zeitlich so abzugrenzen, daß man allen Anforderungen gerecht werden kann. Funktionstest des gesamten Aufbaus und Kalibrierung sowohl des Gasflusses des SMB als auch der Piezokonversionen des STM erfolgte über die Reproduktion der sogenannten hinzugefügten Reihen („added rows“), einer bekannten Sauerstoffrekonstruktionsstruktur auf der Ag(110)-Oberfläche. Bei weiteren Untersuchungen des als komplex anzusehenden Silber-Sauerstoff-Systems im Bereich der dissoziativen Sauerstoffadsorption (150 - 200 K) trat zunächst ein Problem mit geringfügigen H2O-Verunreinigungen auf, welche der großen Sorgfalt, den Anforderungen an gute STM-Meßbedingungen gerecht zu werden, geschuldet war. Dank ausreichender Unempfindlichkeit des kommerziellen CreaTec-STM konnte das Problem gelöst werden. Im weiteren Verlauf der Untersuchungen auf Ag(110) wurden diverse Sauerstoffspezies identifiziert und analysiert. Für Zustände, die bereits aus Experimenten mittels konventioneller Dosierung über das Restgas bekannt waren (z.B. schwarze Löcher, „black dots“, und „Diamanten“), konnten neue Eigenschaften erarbeitet werden. Mit diesem STM erneut durchgeführte Kontrollexperimente mit Restgasdosierung zeigten Reproduzierbarkeit der Anlage an. Außerdem wurde eine neue Spezies, der sogenannte Schmetterling („butterfly“) charakterisiert, der nur durch Präparation mit dem Molekularstrahl, d.h. also mit Sauerstoffmolekülen, die in niedriger Rotationsanregung senkrecht auf die Oberfläche treffen, entsteht. Eine Abhängigkeit der Sauerstoff-Silber-Wechselwirkung von der Translationsenergie eintreffender O2-Moleküle konnte jedoch für Ag(110) nicht festgestellt werden.
