Korrelierter elektronischer Transport durch nanoskopische Systeme

• Applicant: Professor Dr. Horst Köppel
• Subject Area: Theoretical Chemistry: Molecules, Materials, Surfaces
• Term: from 2005 to 2012
• Project identifier: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Project number 18574959

• Final Report Year: 2012

Final Report Abstract

Das Hauptziel dieses Projekt war es, den korrelierten elektronischen Transport durch mesoskopische Systeme mit Hilfe einer seinerzeit vielversprechenden Methode von Delaney und Greer (DG) zu studieren. Unsere eingehende Analyse hat den eindeutigen Nachweis der völligen Fehlerhaftigkeit der DG-Methode geliefert. Darum galt es andere, zuverlässige Methoden anzuwenden bzw. zu entwickeln. In der ersten Phase haben wir darum auf die Friedel-Regel- und Kubo-Formel-Ansätze umgeschaltet, die nur den Zugang zum linearen (Ohm’schen) Response ermöglichen. In diesem Zusammenhang haben wir auch andere Response-bezogene Eigenschaften von Einzelelektrontransistoren (SET) untersucht, nämlich die Photoionisierung und elektromagnetische Absorption im Mikrowellen- (oder Radiofrequenz)-bereich und Ferninfrarotbereich. Aufgrund dieser Resultate konnten wir Methoden vorschlagen, die es ermöglichen, wichtige SET-Eigenschaften (z.B Ladungsenergie/Coulomb-Blockade) direkt aus experimentellen Daten zu extrahieren. Für die Behandlung auch des korrelierten nichtlinearen elektronischen Transports haben wir in der nächsten Phase eine neue Methode entwickelt, deren grundlegende Idee der Begriff des hinreichend großen erweiterten Moleküls ist. Anwendungen zur Berechnung des nichtlinearen I-V-Kennlinien umfassen insbesondere Studien zum NDR (negativen differenziellen Widerstand)- Effekt und zum sogenannten Fowler-Nordheim- (FN)- Übergang. Um ein weit verbreitetes Missverständnis in der Nanowissenschaft überwinden zu helfen, haben wir im Kontext des ersten Problems betont, dass die Bandstruktur der Elektroden eine entscheidende Rolle spielt, deren Beitrag zum NDR jedenfalls vom Effekt der Elektronenkorrelation getrennt analysiert werden muss. Der FN-Übergang stellt das Herzstück der vor kurzem vorgeschlagenen Übergangsspannungsspektroskopie (TVS) dar, einer sehr populär gewordenen Methode der Untersuchung in der heutigen Molekularelektronik. Unsere Studien haben die Robustheit der TVS bewiesen. Dies gilt auch in Gegenwart realistischer Elektronenkorrelation und Fluktuationen an den Kontakten zwischen eingebetteten Molekülen und Elektroden. In direkter Kooperation mit der experimentellen Arbeitsgruppe Schimmel am KIT haben wir darüber hinaus den Funktionsmechanismus eines elektrolytisch schaltbaren Nano-Kontakts untersucht. Wir haben hierzu ein linear-skalierendes Verfahren zur Beschreibung des ballistischen Transports durch Nanodrähte implementiert und für eine Reihe von Modellsystemen validiert, in denen die Konformation des Systems einen wichtigen Einfluss auf den Leitwert hat. Wir haben sodann ein Multiskalenverfahren etabliert, das sowohl den Aufbau der atomaren Schalter als auch deren Funktionsweise in guter Übereinstimmung mit dem Experiment beschreibt.

Publications

• Electron transport through corrrelated molecules computed using the time-independent Wigner function: Two critical tests. Phys. Rev. B 78, 115315 (2008)
  I. Bâldea, H. Köppel
  
• Independently switchable atomic quantum transistors by reversible contact reconstruction. Nano Lett., 8, 4493 (2008)
  F.-Q. Xie, R. Maul, A. Augenstein, Ch. Obermair, E. Starikov, G. Schön, Th. Schimmel, W. Wenzel
  
• Preselectable integer quantum conductance of electrochemically fabricated silver point contacts. App. Phys. Lett., 93, 043103 (2008)
  F.-Q. Xie, R. Maul, S. Brendelberger, Ch. Obermair, E. B. Starikov, W. Wenzel, G. Schön, and Th. Schimmel
  
• Critical analysis of a variational method used to describe molecular electron transport. Phys. Rev. B 80, 165301 (2009)
  I. Bâldea, H. Köppel
  
• Influence of structural disorder and large-scale geometric fluctuations on the coherent transport of metallic junctions and molecular wires. Phys. Rev. B, 80, 045424 (2009)
  R. Maul and W. Wenzel
  
• Studying single-electron transistors by photoionization. Phys. Rev. B 79, 165317 (2009); Virtual J. Nanoscale Sci. & Technology (4 Mai, 2009)
  I. Bâldea, H. Köppel
  
• Applying the extended molecule approach to correlated electron transport: Important insight from model calculations. J. Chem. Phys. 133, 014108 (2010)
  I. Bâldea, H. Köppel, R. Maul, W. Wenzel
  
• Multilevel atomic-scale transistors based on metallic quantum point contacts. Adv. Mat., 22, 2033 (2010)
  F.-Q. Xie, R. R. Maul, Ch. Obermair, W. Wenzel, G. Schön, and Th. Schimmel
  
• Revealing molecular orbital gating by transition-voltage spectroscopy. Chem. Phys. 377, 15 (2010)
  I. Bâldea
  
• Single-electron transistors studied by microwave and far-infrared absorption: Theoretical results and experimental proposal. Phys. Rev. B 81, 125322 (2010)
  I. Bâldea, H. Köppel
  
• Sources of negative differential resistance in electric nanotransport. Phys. Rev. B 81, 193401 (2010); Virtual Journal of Nanoscale Science & Technology (17 Mai, 2010)
  I. Bâldea, H. Köppel
  
• A physical limitation of the Wigner “distribution” function in molecular transport. Phys. Lett. A 376, 1645 (2012)
  I. Bâldea, H. Köppel