Nitridische Hochdruckphasen, Oxidnitride, amorphe Netzwerke
Final Report Abstract
In dem Forschungsprojekt untersuchten wir zunächst neue Hochdruckphasen bekannter Systeme. Quantenchemische Rechnungen verhalfen dabei zur Aufklärung und Charakterisierung einer neuen Kohlenstoffnitridphase, C2N2(NH). Durch Berechnungen der Gibbsenergie konnte die Phasengrenze zwischen β-Si3N4 und -Si3N4 bei hohem Drücken und hohen Temperaturen bestimmt werden. Ganz neue mögliche Hochdruckmodifikationen wurden für Siliciumdicarbodiimid, Si(NCN)2, und Siliciumcarbodiimidnitrid, Si2N2(NCN), vorhergesagt. Für Siliciumdicarbodiimid, Si(NCN)2, wurde zudem in den Simulationen eine negative thermische Ausdehnung im Temperaturbereich von 400 K bis 900 K gefunden. Die Struktur von Quarzglas, SiO2, wurde von uns durch zahlreiche Modelle simuliert. Mehrere davon wurden nachfolgend für quantenchemische Berechnungen der chemischen Verschiebung im 29Si-MNR Spektrum verwendet. Die abgeleitete empirische Relation zwischen Bindungswinkeln und chemischer Verschiebung ermöglicht, mittels experimenteller 29Si-MNR Spektren die Struktur von Quarzglas besser zu charakterisieren. Darüber hinaus wurden zahlreiche Modelle von SiCO Keramiken generiert und hinsichtlich ihrer Struktur und Energie charakterisiert. Die Simulationen ergaben keinerlei Hinweis für eine kovalente Einbettung freier“ Kohlenstoffsegregationen an die SiCO Glasmatrix. Die „Grenzschicht“ zwischen Glass und Segregation ist mit aller Wahrscheinlichkeit abrupt. Unser letzter Schwerpunkt behandelte nanokristalline Siliciumcluster, welche in einer Matrix von Quarzglas eingebettet wurden. Wir finden, daß die einbettende Matrix entscheidenden Einfluß auf Zustände im Bereich der optischen Lücke hat. Im Gegensatz zu freien und mit Wasserstoff terminierten Clustern prägen Orbitale der Grenzschicht zwischen Cluster und Matrix wesentlich die höchsten besetzten Zustände. Ähnlich drastische Unterschiede zwischen den Eigenschaften freier und eingebetteter Cluster wurden auch für Eisen und Kobalt festgestellt.
Publications
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