Ultraschnelle kohärente Kontrolle molekularer Dynamik aus Zuständen maximaler elektronischer Kohärenz

• Applicant: Professor Dr. Matthias Wollenhaupt
• Subject Area: Optics, Quantum Optics and Physics of Atoms, Molecules and Plasmas
• Term: from 2011 to 2015
• Project identifier: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Project number 192318910

• Final Report Year: 2018

Final Report Abstract

In diesem Projekt wurde die Kontrolle der gekoppelten kohärenten Elektronen- und Kerndynamik mit geformten intensiven Femtosekunden Laserpulsen untersucht. Die Experimente wurden am Kalium Dimer (K2 ) als molekulares Referenzsystem durchgeführt, da dessen Potentialkurven mit hoher Genauigkeit bekannt sind. In unseren Experimenten ist es erstmals gelungen, Starkfeld-Kontrolle durch die selektive Besetzung bekleideter Zustände (Selective Population of Dressed States, kurz SPODS) an Molekülen zu demonstrieren. Der physikalische Mechanismus beruht auf einer gezielten Energieverschiebung der molekularen Potentialkurven im Lichtfeld und beeinflusst die nachfolgende kohärente Kerndynamik. Auf diese Weise werden molekulare Zielzustände mit hoher Selektivität besetzt, die im schwachen Feld, d.h. im störungstheoretischen Limes, energetisch nicht zugänglich sind. Der Schlüssel zur Kontrolle der gekoppelten Elektronen- und Kerndynamik – und damit zur Kontrolle chemischer Reaktionen – liegt in der gezielten Synchronisation der Elektronendynamik mit der Dynamik des Kernwellenpakets.

Publications

• “Efficient and robust strong-field control of population transfer in sensitizer dyes with designed femtosecond laser pulses”. Phys. Chem. Chem. Phys, 13 (2011) 8733
  J. Schneider, M. Wollenhaupt, A. Winzenburg, T. Bayer, J. Köhler, R. Faust, and T. Baumert
  
• “Ultrafast laser control of electron dynamics in atoms, molecules and solids”. Faraday Discuss., 19 (2011) 11638
  M. Wollenhaupt and T. Baumert
  
• “Zeptosecond precision pulse shaping”. Opt. Express, 64 (2011) 1042
  Köhler, M. Wollenhaupt, T. Bayer, C. Sarpe, and T. Baumert
  
• “Charge oscillation controlled molecular excitation”. Phys. Rev. Lett., 110 (2013) 123003
  T. Bayer, H. Braun, C. Sarpe, R. Siemering, P. von den Hoff, R. de Vivie-Riedle, T. Baumert
  
• The interplay of nuclear and electronic motion in the control of molecular processes: a theoretical perspective, in: Molecular Quantum Dynamics: From Theory to Applications. Editor: F. Gattipages 213–248. Springer, 2014
  S. Thallmair, R. Siemering, P. Kölle, M. Kling, M. Wollenhaupt, T. Baumert, and R. de Vivie-Riedle
  
• “Coupled electron-nuclear wavepacket dynamics in potassium dimers”. J. Phys. B, 47 (2014) 124015
  H. Braun, T. Bayer, C. Sarpe, R. Siemering, R. Vivie-Riedle, T. Baumert, and M. Wollenhaupt
  
• Control of Ultrafast Electron Dynamics with Shaped Femtosecond Laser Pulses: From Atoms to Solids, in: From Atoms to Solids, from Lasers to Intense X-rays. Editors: M. Kitzler, S. Gräfebook section 4, pages 63–122. Springer, 2015
  M. Wollenhaupt, T. Bayer, and T. Baumert
  
• “Ultrafast and efficient control of coherent electron dynamics via SPODS”. Adv. Chem. Phys., 159 (2016) 235
  T. Bayer, M. Wollenhaupt, H. Braun, and T. Baumert
  
• “Simultaneous observation of transient and final state dynamics in ultrafast strong-field excitation via time-resolved photoelectron spectroscopy”. J. Mod. Opt., 64 (2017) 1042
  H. Braun, T. Bayer, D. Pengel, M. Wollenhaupt, and T. Baumert