Präzise Kontrolle der Energieübertragung zwischen einzelnen dipolgekoppelten Molekülen in einem stimmbaren Halbwellen-Fabry-Pérot Resonator bei kryogenen Temperaturen

• Antragsteller: Professor Dr. Alfred J. Meixner
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
• Förderung: Förderung von 2011 bis 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 196392417

FRET ist ein viel diskutierter und oft verwendeter photophysikalischer Prozess, dessen Mechanismus auf Dipol-Dipol-Wechselwirkungen beruht, wobei Energie von einem Donor- auf ein Akzeptor-Molekül übertragen wird. Seit einigen Jahren wird intensiv diskutiert, wie sich dieser, oder nach ähnlichem Mechanismus verlaufende Energietransferprozesse, aktiv steuern lassen. Aktive Steuerung bedeutet, dass eine kontrollierbare Umgebung die zeitliche und energetische Dynamik des Energietransfers so beeinflussen soll, dass der Transfer verstärkt oder komplett unterdrückt werden kann. Diese Problematik ist insbesondere für die Konstruktion mikro- oder nanoskopischer photonischer Schalter oder für die Photovoltaik von großer Relevanz. Beispielsweise beruht die extrem hohe Energieumwandlungseffizienz photosynthetischer Proteine auf komplexen Energietransferpfaden an deren Ende die Erzeugung von Ladung oder die Spaltung von Wasser steht. In der vorherigen Antragsperiode wurde begonnen, durch eine sehr genau steuerbare photonische Umgebung, mittels selbstgebauten stimmbaren lambda/2-Fabry-Pérot-Resonatoren, den Energietransfer zwischen zwei Chromophoren zu analysieren und kontrollieren. Im Gegensatz zu plasmonischen Strukturen, die die photonische Zustandsdichte in ihrer direkten Nähe verstärken können, lässt sich der photonische Einfluss auf Quantensysteme durch unsere Resonatoren präzise und reproduzierbar einstellen und überwachen. Durch spektral- und zeitaufgelöste Messungen an FRET-Systemen im Resonator konnten wir die Energietransferdynamik studieren und theoretisch beschreiben. Außerdem waren wir in der Lage, die Ratenkonstante der Energieübertragung von einzelnen FRET-Paaren bei verschiedenen Spiegelabständen zu bestimmen, um festzustellen, dass sie durch den Resonator nicht beeinflussen lässt, im Gegensatz zur Gesamteffizienz des Transfers.Das Ziel dieses Folgeantrages ist es, den Energietransfer zwischen Donor-Akzeptor-Paaren via Dipol-Dipol-Kopplung vom schwachen bis zum starken Kopplungsregime in einem stimmbaren Halbwellen-Fabry-Pérot Resonator genauer zu untersuchen. Um möglichst hochwertige Messdaten zu erhalten, die nicht durch inhomogene spektrale Verbreiterung, Überlappung benachbarter vibronischer Banden oder Konformationsänderungen ausgemittelt sind, sollen die Experimente an einzelnen Donor-Akzeptor-Paaren bei tiefen Temperaturen durchgeführt werden. Zunächst soll dafür ein stimmbarer Resonator entwickelt werden, der bis zu Helium-Temperaturen kontrollierbar eingestellt werden kann. Anschließend sollen einzelne Quantensysteme und Dipol-Dipol gekoppelte Modellsysteme mit Hilfe von spektraler und zeitaufgelöster Mikroskopie untersucht werden. Zum Studium der Kopplungsdynamik sollen zudem mit gepulster Anregung Pump-Probe-Messungen an einzelnen Systemen bei variablem Spiegelabstand durchgeführt werden. Die Datenanalyse erfolgt anhand theoretischer Modelle und Simulationen.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen