Weiterentwicklung der intern-kontrahierten Multireferenz-Coupled-Cluster-Theorie

• Antragsteller: Professor Dr. Andreas Köhn
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung von 2011 bis 2022
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 201645791

Genaue ab initio Methoden sind wichtige Grundbausteine in der modernen Quantenchemie. Mit ihnen können z.B. die Energien und Eigenschaften von transienten Spezies oder schwer handhabbaren Verbindungen zuverlässig vorhergesagt werden, des weiteren dienen sie als interner Standard für weniger genaue Näherungsmethoden. Die intern-kontrahierte Multireferenz-Coupled-Cluster-Theorie (icMRCC-Theorie), welche vom Antragsteller entwickelt wurde, ist in der Lage, die hohe Genauigkeit der herkömmlichen Coupled-Cluster-Theorie auf Systeme mit komplexer Elektronenstruktur, wie Polyradikale oder Übergangsmetallverbindungen mit offenen d-Schalen, zu übertragen. In diesem Projekt sollen die methodischen Grundlagen der icMRCC-Theorie weiter verbessert und eine neue, effiziente Implementierung erarbeitet werden, welche es erlaubt, das Potential der Methode voll auszuschöpfen. Insbesondere soll eine pragmatische Näherung zur vollen icMRCC-Theorie untersucht werden, sowie eine Multistate-Erweiterung, welche es erlaubt, beliebige angeregte Zustände und quasi-entartete Zustände zu behandeln. Mit Hilfe einer in diesem Projekt ebenfalls weiterzuentwickelnden Einbettungsmethode können die neuentwickelten Methoden auch auf große Systeme angewendet werden, z.B. auf realistische Modelle zur Berechnung der Energetik an Reaktionszentren von Katalysatoren oder der magnetischen Kopplung in molekularen Magneten.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen