Nicht-thermischer Abtrags- und Depositionsprozess zur Herstellung von Graphen mit ultrakurz gepulster Laserstrahlung
Final Report Abstract
In dem durchgeführten Vorhaben wurde die Existenz des theoretisch vorhergesagten laserinduzierten, nicht-thermischen Abtrags von Graphit experimentell validiert. Entsprechende Prozessfenster sowohl für den Abtrag als auch für die Deposition von dünnen graphitischen Flocken auf Quarzglas wurden ermittelt. Insbesondere der Verlauf der nicht-thermischen Abtragsschwelle in Abhängigkeit von der Pulsdauer der angewandten ultrakurz gepulsten Laserstrahlung zeigt eine sinusförmige Oszillation innerhalb der ersten Pikosekunden. Diese Oszillation lässt Rückschlüsse auf eine, dem Abtrag zu Grunde liegende, Gitterdynamik zu. Ein, im Rahmen des Projektes, erstelltes entsprechendes Modell zeigt, dass eine durch eine Gitterdynamik modulierte Absorption ein möglicher Erklärungsansatz für die beobachtete Oszillation der Abtragsschwelle ist. Untersuchungen, welche die nicht-thermische Abtragsschwelle in Abhängigkeit der Wellenlänge zum Gegenstand hatten, zeigen den Anstieg der Abtragsschwelle von etwa 130 mJ/cm² bei 400 nm auf etwa 500 mJ/cm² bei 2500 nm. Dieser Anstieg kann durch die Wellenlängenabhängigkeit der Absorption der verwendeten Laserstrahlung erklärt werden. Hinweise auf eine besonders effektive und für den nichtthermischen Abtrag vorteilhafte Energieeinkopplung für eine bestimmte Wellenlänge wurde nicht beobachtet. Eine verstärkte Relaxation der optisch eingebrachten Energie über Phononmoden mit einer normal zur Oberfläche gerichteten Impulskomponente für eine bestimmte Wellenlänge konnte demnach nicht gezeigt werden. Im Rahmen des Projektes konnte die Deposition von graphitischen Flocken auf Quarzglassubstraten gezeigt werden. Dünne zusammenhängende Graphit Flocken mit einer Dicke kleiner als 7 nm konnten deponiert werden indem die Glasproben direkt auf die HOPG Proben gepresst wurden und die ultrakurz gepulste Laserstrahlung durch das Glas hindurch auf die Graphit Oberfläche fokussiert wurde. Monolagige Graphenflocken wurden nicht beobachtet. Die deponierten Flocken wurden mittels Ramanspektroskopie charakterisiert und zeigten eine Kontamination der deponierten Flocken durch thermischen Debris. Diese thermischen Prozessanteile verhindern die Deposition von Flocken von größerer kristalliner Qualität. Aufgrund dessen wurden sowohl Experimente mit homogenen Strahlprofilen als auch mit vorstrukturierten Graphittargets durchgeführt um die thermischen Einflussfaktoren zu reduzieren. Beide Ansätze führten nicht zu einer Verbesserung der Qualität der deponierten Flocken. Zum Abschluss der Depositionsversuche wurde ein laserinduzierter Transferprozess demonstriert, der die Deposition der graphitischen Flocken auf beliebigen Substrate ermöglicht. Drei unterschiedliche zeitaufgelösten bildgebende Verfahren wurden angewandt, um die Abtragsdynamik des nicht-thermischen Abtrags über einen Zeitraum von 100 fs bis 100 ns mit unterschiedlichen Zeitauflösungen abzubilden. Ein Koaxialer Pump-Probe-Aufbau wurde verwendet um die Formation von graphitischen Flocken auf der Graphitoberfläche nach 3.5 ns zu beobachten. Zeitaufgelöste Schattenfotographie wurde verwendet um die Ablation dieser Flocken 5-7 ns nach dem ablatierenden Laserpuls zu ermitteln. Zeitaufgelöste Aufnahmen der Emissionsfotographie zeigen deutlich thermisch abgetragenen Debris, der den amorphen Komponenten in den Raman-Spektren begründen. Abschließend konnten erste deutliche Hinweise gefunden werden, dass der nicht-thermische Abtrag prinzipiell auch bei anderen 2D-Materialien auftritt.
Publications
- Laser induced non-thermal deposition of ultrathin graphite; Applied Physics Letters, 100(15), 151606, (2012)
Reininghaus, M., Wortmann, D., Finger, J., Faley, O., Poprawe, R., and Stampfer, C.
(See online at https://doi.org/10.1063/1.3703599) - Dynamics of ultrashort pulsed laser radiation induced non-thermal ablation of graphite; Applied Physics A, 117(4), 1873-1878, (2014)
Reininghaus, M., Kalupka, C., Faley, O., Holtum, T., Finger, J., and Stampfer, C.
(See online at https://doi.org/10.1007/s00339-014-8864-7) - Non-thermal ablation and deposition of graphite induced by ultrashort pulsed laser radiation. In CLEO: Science and Innovations (pp. STh4M-4). Optical Society of America (2015, May)
Kalupka, C., Reininghaus, M., and Faley, O.
(See online at https://doi.org/10.1364/CLEO_SI.2015.STh4M.4)