Critical points and structure of the potential-energy surface of Ozone in the Full-CI limit from quantum Monte-Carlo
Final Report Abstract
Insgesamt konnten alle Ziele bis auf die geplanten Referenzrechnungen in großen Basissätzen für das Ozonmolekül erreicht werden. Es konnte jedoch hierfür, basierend auf der Weiterentwicklung der FCIQMC Methode, die Grundlage für hochgenaue Rechnungen erarbeitet werden. Die Entwicklungen im Rahmen des geförderten Projekts ermöglichten erstmalig Kräfte auf die Atomkerne in einem stark korreliertem System mit der FCIQMC Methode zu berechnen. Anhand der Dissoziation des N2 Moleküls wurden potentielle weitere Anwendungen z. B. für molekulare Geometrieoptimierungen demonstriert. Ferner konnte durch die Verwendung mehrerer verketteter ab initio Rechnungen die Basissatzkonvergenz durch störungstheoretische F12 Korrekturen der Korrelationsenergie signifikant verbessert werden, was für hochgenaue FCIQMC Rechnungen größerer Systeme von entscheidender Bedeutung ist. Im Übrigen konnte Expertise im Bereich stochastischer Methoden in der Elektronenstrukturtheorie, sowohl für die Methodenentwicklung als auch in der Anwendung erworben werden, welche derzeit am Max-Planck-Institut für Festkörperforschung vertieft und auf Festkörper weiterentwickelt wird. Basierend auf den durchgeführten Arbeiten sind mittelfristig weitere Entwicklungen und Anwendungen für stark korrelierte Systeme geplant.
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