Adjusting the microstructure of joints in laser-joined silicon carbide (SiC) devices for enhanced high temperature resistance
Metallurgical, Thermal and Thermomechanical Treatment of Materials
Final Report Abstract
Die Projektarbeiten umfassten die Charakterisierung von sechs Glaszusammensetzungen des Typs 12,18RE2O3-22Al2O3-65,82 SiO2 (Mol%) mit RE: Nd, Dy, Ho, Y, Yb, Sc. Dabei konnte eine Korrelation zwischen dem Radius des Seltenerd Kations und den Glaseigenschaften bestätigt werden. Je kleiner der Kationenradius, desto höher die Dichte, die Härte und die Glastransformationstemperatur. Die Hochtemperatur-Röntgenographie weist für die untersuchten Gläser ein ähnliches Kristallisationsverhalten aus. In allen Gläsern kristallisieren RE-Silikate und Mullit. Die Glastransformationstemperaturen liegen im Bereich zwischen 884 °C (Nd) und 918 °C (Yb), die Verarbeitungstemperaturen betragen zwischen ca. 1300 °C (Nd) und 1600 °C (Sc). Die Gläser wurden als Lot im laserbasierten Fügeprozess für SiC-Bauteile getestet. Unter den entsprechenden Temperaturen können alle Gläser erschmolzen werden; sie benetzen die Oberfläche der SSiC-Materialien sehr gut. Entscheidend beeinflusst wird das Benetzungsverhalten von der Prozessatmosphäre während des Fügens. Niedrige Sauerstoff-Partialdrücke reduzieren die auf dem SiC vorhandene SiO2-Oberfläche und verringern die Benetzung. Die Voraussetzung für die sehr gute Benetzung ist daher eine vorhandene SiO2-Oberflächenschicht. Mit allen Gläsern wurden Untersuchungen zur Bewertung der Hochtemperaturbeständigkeit vorgenommen. RE- Aluminosilikat-Gläser mit RE: Nd, Dy, Ho, Y, Yb eignen sich für Anwendungen im Temperaturbereich bis 900 °C. Mit diesen Gläsern können Fügeverbindungen erzeugt werden, die hermetisch dicht sind. Für Anwendungen bis 1200 °C konnten mit den Gläsern auf der Basis von Yttrium und Ytterbium-Aluminosilikaten sehr gute Ergebnisse erzielt - werden. Diese Fügeverbunde weisen auch nach einer 200-stündigen Temperung He-Leckageraten auf, die unter 10^-8mbar∙l∙s^-1 liegen. In Neodym- und Yttrium-basierten Gläsern wurde ein Teil der Sauerstoff-Brücken im Glasnetzwerk durch Stickstoff-Brücken mittels Zugabe von Si3N4 ersetzt. Damit konnten die Transformationstemperaturen der Gläser erhöht werden. Sie konnten ebenfalls unter dem Laserstrahl zum Fügen von SiC verarbeitet werden. Es zeigt sich jedoch, dass die Modifizierungen der Gläser zu Rissen in der Fügenaht führen, die auf mechanischen Spannungen beruhen. Gleichzeitig verlieren diese Fügenähte während der Temperung im Bereich der Glastransformation in Luftatmosphäre ihre Dichtigkeit, was auf die Oxidation der Gläser zurückgeführt wird. Die Modifikation des Nd-Aluminosilikat-Glases mit TiO2 und ZrO2 zur Erhöhung der Keimbildungsrate bzw. zur Kornfeinung hat eine starke Blasenbildung insbesondere beim TiO 2-dotierten Glas zur Folge. Das Ziel, die Gefügestruktur in Richtung Kornfeinung zu beeinflussen, konnte mit der zugesetzten Menge von 2 Ma-% nicht erreicht werden. Die Beeinflussung der Lotkristallisation durch den Zusatz von SiC-Pulver zum Glas muss differenziert bewertet werden. Das SiC kann als inerter Zusatz im Lot zum Fügen von SiC verwendet werden, der Einfluss auf die Kristallisation wird jedoch stark von den Anwendungstemperaturen für die gefügten Verbunde und der SiC-Körnung bestimmt. Die auf dem SiC-Pulver vorhandene SiO2-Oberflächenschicht löst sich im Glas und verschiebt damit die chemische Zusammensetzung des Glases. Deshalb ist die Korngröße des „inerten“ SiC-Füllstoffes zu optimieren, um einerseits wenig SiO2 in das Lötglas einzutragen und andererseits den Fügespalt nicht mit Grobkorn aufzudehnen. Gleichzeitig ist die ausreichende Viskosität des Lötglases zu gewährleisten. Mit den vorgelegten Ergebnissen wurde ein umfangreicher Beitrag zur Untersuchung von hochtemperaturstabilen Gläsern, zur Aufklärung ihrer Struktur und zur Messung ihrer Eigenschaften geleistet. Es wurde gezeigt, dass sich RE-Aluminosilikat-Gläser sehr gut für die Anwendungen im laserbasierten Fügeprozess von SiC eignen. Das Glaslot löst sich während des kurzzeitigen Fügeprozesses in der SiO2-Oberflächenschicht des SiC und bildet defektfreie Grenzflächen zum SiC-Substrat. Die Kristallisation des Glases in RE-Silikate und Mullit sowie die noch vorhandene Restglasphase gewährleisten hermetisch dichte Fügeverbunde, die für einen Einsatz bei hohen Temperaturen geeignet sind. Innerhalb der untersuchten Gläser besitzt das Y-Aluminosilikat-Glas das beste Eigenschaftsprofil. Es kann bei Temperaturen von ca. 1420 °C verarbeitet werden und führt zu Fügeverbunden, die bis zu ca. 1200 °C eingesetzt werden können.
Publications
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