Electrical phenomena during carbon dioxide sequestration on the laboratory scale with respect to an electromagnetic monitoring
Final Report Abstract
Das Ziel des Vorhabens bestand in der experimentellen Untersuchung und modellhaften Beschreibung der elektrischen Eigenschaften poröser Medien bei der Verdrängung salinarer Poreninhalte durch CO2 unter relevanten Druck-Temperatur-Bedingungen (5-80°C/ 0-30 MPa). Es sollten parallel die elektrischen Phänomene bei der Einlösung von Kohlendioxid im Porenwasser und die elektrische Antwort eines wasserhaltigen Gesteins bei der Durchströmung mit Kohlendioxid systematisch untersucht werden. Beide Ansätze sollten von Simulationsrechnungen begleitet werden. Die durchgeführten Arbeiten zeigen, dass CO2 auf verschiedene Art und Weise auf die elektrischen Gesteinseigenschaften wirkt: 1. Die Verdrängung des leitfähigen Porenwassers durch eine schlecht leitende, freie CO2-Phase verursacht eine starke Leitfähigkeitsverringerung. 2. Sobald CO2 und Porenwasser in Kontakt kommen, findet eine beiderseitige Einlösung statt, wobei vor allem CO2 im Porenwasser gelöst wird. Ein Teil des gelösten CO2 dissoziiert und verändert so Ionengehalt und pH-Wert des Porenwassers. 3. Die veränderten Porenwassereigenschaften ziehen unter Umständen Veränderungen an der Mineralmatrix in Form von Lösungs- und/oder Fällungsreaktionen nach sich. Die damit einhergehenden Veränderungen der Kornoberflächen wirken auf die elektrische Grenzflächenleitfähigkeit. Im Rahmen des Projektes wurden eine geeignete Versuchsanlage und -durchführung entwickelt sowie zwei Arten von Experimenten durchgeführt: Statische Löslichkeitsversuche zur Untersuchung des Einflusses von CO2 auf die Porenwasserleitfähigkeit und dynamische Durchströmungsversuche zur Untersuchung des Einflusses von CO2 auf das Dreiphasensystem aus Sand, Porenwasser und CO2. Die elektrische Leitfähigkeit eines nieder-salinaren Porenwassers steigt durch die Beaufschlagung mit CO2 (‚low-salinity regime‘). Dies ist der erwartete Effekt, da die infolge der Einlösung von CO2 gebildete Kohlensäure dissoziiert und der Lösung somit zusätzliche Ladungsträger zugeführt werden. Bei höheren Salinitäten zeigt sich jedoch ein unerwarteter Effekt: Statt der erwarteten Erhöhung beobachtet man eine Leitfähigkeitsverringerung um bis zu 15% (‚high-salinity regime‘). Die Erklärung hierfür ist, dass in Abhängigkeit von der Salinität entweder der zusätzliche Leitfähigkeitsbeitrag aus der Dissoziation dominiert, oder aber die durch die zusätzlich in Lösung befindlichen CO2-Spezies verursachte Verringerung der Mobilität der Salzionen die resultierende Leitfähigkeit bestimmt. Es wurde ein semianalytisches Modell für die Porenwasserleitfähigkeit unter CO2-Einfluss entwickelt, das das komplexe Verhalten beschreibt und zur Vorhersage verwendet werden kann. Des Weiteren wurde eine rein empirische Formulierung ermittelt, die eine direkte Integration der Ergebnisse in weiterführende Berechnungen erlaubt. Die Implikation der Beobachtungen ist tiefgreifend: Eine mit CO2 angereicherte Wasserphase kann sich je nach Salinität als leitfähige oder hochohmige Anomalie äußern. Die Beachtung der erzielten Ergebnisse bei einem elektromagnetischen Monitoring ist daher unerlässlich. Die Messungen der spektralen komplexen Leitfähigkeit während der Durchströmungsversuche zeigen, dass die Änderung des Realteils der Leitfähigkeit als Überlagerung der Sättigungsänderung infolge der Durchströmung und der veränderten Porenwasserleitfähigkeit verstanden werden kann. Wenn man das entwickelte Modell für die Porenwasserleitfähigkeit in bestehende Modelle – wie zum Beispiel die Archie-Gleichung – integriert, ist eine robuste Rekonstruktion der CO2-Sättigung möglich. Außerdem konnte der Einfluss des CO2 auf den Imaginärteil der Leitfähigkeit isoliert werden. Anders als der Realteil, der von dem wechselnden Löslichkeitsregime bestimmt wird, sinkt der Imaginärteil stets unter Einwirkung von CO2. Diese Absenkung tritt zusätzlich zu der zu erwartenden Verringerung durch die Sättigungsabnahme auf. Dieser Effekt kann mit dem niedrigen pH-Wert in dem sauren Milieu des kohlensäurehaltigen Porenwassers in Verbindung gebracht werden. Wenn man den CO2-Effekt auf Real- und Imaginärteil einbezieht, ist es möglich, neben der CO2-Sättigung noch eine zweite Kenngröße zu ermitteln, die die Änderung der inneren Oberfläche durch die Anwesenheit des CO2 beschreibt. Die erzielten Forschungsergebnisse liefern die Grundlage für die Interpretation von elektromagnetischen Messungen im Rahmen eines Monitorings von flachen Grundwasserkörpern auf der einen Seite und der Fluidverteilung im Speicherhorizont auf der anderen Seite. Darüber hinaus wird es nun möglich die elektrischen Gesteinseigenschaften in Anwesenheit sowohl eines reaktiven Gases als auch einer reaktiven Gesteinsmatrix zu untersuchen, wobei der Veränderung der inneren Oberfläche eine große Bedeutung zukommen wird.
Publications
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