Sekundärionen Flugzeit Massenspektrometer
Final Report Abstract
Das Sekundärionen-Massenspektrometer (SIMS) dient der räumlich aufgelösten Darstellung von Element- und Isotopenzusammensetzung organischer und anorganischer Proben. Im Institut für Radioökologie und Strahlenschutz (IRS) der Leibniz Universität Hannover wird es hauptsächlich zur Charakterisierung radioaktiver Partikel aus Umweltproben benutzt. Diese können natürlichen Ursprungs sein (natürliche Zerfallsreihen des Urans und des Thoriums sowie kosmogene Nuklide), aber auch von Ableitungen oder Freisetzungen aus kerntechnischen Anlagen stammen Zu nennen sind hier insbesondere Unfälle militärischer oder ziviler Anlagen wie z.B. in Sellafield, Majak, Chernobyl und Fukushima. Wie fast alle massenspektrometrischen Methoden ist auch die SIMS nur in Ausnamefällen in der Lage, isobare Interferenzen zu diskriminieren. Hierbei handelt es sich um Ionen gleicher Masse und Ladung, aber eventuell unterschiedlicher Kernladungszahl oder aber um Moleküle. Genau diese Unterdrückung ist aber für die Arbeiten in der Radioökologie wesentlich. Zum Beispiel ist der Anteil von Pu-238 in einer Probe interessant, die aber ebenfalls U-238 enthält. Daher wurde am Gerät des IRS eine zusätzliche Vorrichtung zur element-selektiven Ionisation aufgebaut, die Resonante Laser Ionisation. Hierbei werden Atome ionisiert, indem sie drei Photonen absorbieren. Eine geschickte Wahl der Photonenenergie erlaubt eine sehr effiziente Ionisation, indem reelle Zwischenzustände populiert werden. Auf der anderen Seite sind diese Zwischenzustände aber charakteristisch für genau ein Element. Dies bedeutet, dass bevorzugt eine Ionisation dieses einen Elements stattfindet, wohingegen andere Elemente nicht ionisiert werden – die Atome also neutral bleiben. Da das Flugzeitmassenspektrometer der SIMS keine neutralen Atome sondern nur Ionen nachweist, bewirkt die Kombination (secondary neutral mass spectrometry, SN MS) aus resonanter Laser-Ionisation (Element –selektiv) und Massenspektrometrie (Selektiv auf Masse-zu-Ladungs-Verhältnis) eine deutliche Steigerung der Selektivität. Die geforderte Isobarenunterdrückung wird erreicht. Da die zu ionisierenden Atome aber nach wie vor durch den fein fokussierten Primärionenstrahl der SIMS produziert werden, bleibt die gute räumliche (laterale) Auflösung von ca. 70 nm in vollem Umfang erhalten. Eine besonders herauszuhebende positive Eigenschaft dieser sogenannten statischen (also gepulst operierenden) SIMS ist, dass keine Probenpräparation erforderlich ist, weil eine Aufladung der Probe vermieden werden kann. Für die Untersuchung von Umweltproben ist dies sehr vorteilhaft. Anwendungen reichen von der Bestimmung der Isotopenzusammensetzung von Mischoxid Kernbrennstoff, über die Detektion von natürlichen Uran- und Thorium-haltigen Mineralien (z.B. in Kabul. Afghanistan) bis zur Charakterisierung radioaktiver Partikel aus dem Roten Wald in der evakuierten Zone um den havarierten Kraftwerksblock 4 in Tschernobyl (Ukraine). Nachdem ein Partikel in einer Umweltprobe mittels alpha-track Detektion identifiziert wurde, kann es mit dem beschriebenen SN MS Verfahren nicht nur quasi zerstörungsfrei hinsichtlich seines Gesamtelementgehalts abgebildet werden, sondern auch die Isotopenverteilungen z.B. von U, Pu und Sr sequentiell bestimmt werden. Mit Hilfe mikroskopischer Aufnahmen wurde gezeigt, dass das Partikel danach noch für weitere Analysen zur Verfügung steht.
Publications
- LAP 2015, East Lansing (USA). Resonant Laser-SNMS for spatially resolved ultra-trace analysis of radionuclides
M. Franzmann et al.
- Laser 2016 Poznan. Resonant Laser-SNMS on actinides for spatially resolved ultra-trace analysis
M. Franzmann
- NRC 2016, Helsinki. Resonant Laser-SNMS on actinides for spatially resolved ultra-trace analysis
C. Walther et al.
