Combining Simulation and Spectroscopy to Determine the Structure and Dynamics of Adsorbed Proteins - Application to Biomass Conversion

• Antragsteller: Professor Dr. Tobias Weidner
• Fachliche Zuordnung: Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
• Förderung: Förderung von 2013 bis 2018
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 236637226

Bei der Entwicklung effektiver Methoden zur Umwandlung erneuerbarer Ressourcen in verwendbare Endprodukte, beispielsweise bei der enzymatischen Konversion unlöslicher Polysaccharide, spielen Oberflächeneffekte in vielen Fällen eine entscheidende Rolle. Die Untersuchung dieser proteingesteuerten Grenzflächenprozesse auf atomarer Ebene stellt eine Herausforderung dar und das grundlegende Verständnis auf molekularer Ebene ist sehr beschränkt. Dieser Mangel an Informationen hat in den letzten Jahren größere Durchbrüche bei der Entwicklung effizienterer Enyzme für die Biomasse Konversion erschwert. Mit diesem Antrag schlagen wir eine Forschungskollaboration der University of Washington und des Max-Planck-Instituts für Polymerforschung vor, um mittels moderner Methoden der Molekulardynamiksimulationen und der Summenfrequenzspektroskopie (SFG) enzymatische Oberflächeprozesse zu untersuchen. Die enzymatische Konversion von Biomasse ist, wie viele andere biologische Prozesse, bestimmt durch Grenzflächenphänomene. Im Fall der Umwandlung von Cellulose können die Oberflächenreaktionen entlang unlöslicher Cellulose-Mikrofibrillen nur durch geeignete Proteinbindung fortschreiten. Das Enzyme Cellulase verfügt hierzu über eine präzise und spezifische Bindungseinheit, das carbohydrate binding module (CBM). Diese Bindungseinheit erhöht die Konzentration von aktiven Zentren nahe der Oberfläche und erhöht so die Umwandlungsrate. Einige CBMs haben auch die Fähigkeit entwickelt, die Struktur der Celluloseoberfläche selbst zu modifizieren und so die Umwandlungsreaktion zu begünstigen. Die Bestimmung von Proteinstrukturen auf Oberflächen ist sehr schwierig, daher ist sehr wenig über die spezifische Bindung der CBMs bekannt. In diesem Projekt stellen wir Fragen wie: Welche Strukturmotive sind für die Cellulosebindung wichtig? Welche Seitenketten wechselwirken mit der Oberfläche? Welche Rolle spielt die Dynamik der CBMs auf der Oberfläche? Die erfolgreiche Durchführung des Projekts wird eine Fülle grundlegender und anwendungsbezogener Informationen über biokatalytische Grenzflächenprozesse erschließen. Insbesondere die Struktur und Dynamik des Bindungsmoduls auf molekularer Ebene wird einen Einblick in die Energie und Kinetik der enzymatischen Mechanismen gewähren. Diese Informationen können entscheidend sein für die Entwicklung neuer Enzyme mit verbesserter katalytischer Aktivität. Das generelle Ziel dieses Projekts wird es sein, eine neue integrierte Methode zu Untersuchung von Oberflächenproteinen zu entwickeln in der Spektroskopie und Simulation eng miteinander verbunden sind.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Internationaler Bezug: USA
• Beteiligte Person: Professor Jim Pfaendtner, Ph.D.