Nanomechanical Switches for ON-OFF Catalysis and Interswitch Communication
Final Report Abstract
Eine Kontextualisierung unserer Arbeiten mit aktuellen Entwicklungen aus anderen Laboratorien kann den personal accounts und Übersichtsartikeln entnommen werden, die wir im Laufe der Bearbeitungszeit verfasst haben. Gegenwärtig ist das Gebiet der interagierenden chemischen Systeme nicht besonders gut aufgestellt, obgleich es eine vielversprechende Terra incognita darstellt. Aufgrund von Breslows Visionen zur Zukunft der Chemie (R. Breslow, 2016) dürfte jedoch klar sein, dass molekular-vernetzte Systeme das Potential haben, unsere Vorstellungen von Chemie grundlegend zu verändern. Die Chemie wird sich über ihre konzeptuellen Grenzen hinausbewegen, die derzeit den Fokus auf individuelle Transformationen, reine Verbindungen oder statische Mischungen lenken, so spektakulär sie auch sein mögen. Stattdessen wird die Chemie hochdynamische, adaptive und letztlich sogar autonome Systeme hervorbringen, dank der Kommunikation innerhalb intelligenter Netzwerke. Wir haben mit der Entwicklung vernetzter schaltbarer Systeme und komplexer Multi-Reaktionsnetzwerke neue wegweisende Optionen für die Gebiete der Systemchemie, der regulierten Katalyse und der molekularen Kybernetik aufgezeigt. Um auf diesem Gebiet weitere Fortschritte zu erzielen, sollte zukünftige Forschung darauf abzielen, interdependente Funktionen (Regulation über Rückkopplung), autonome Steuerung und Out-of-Equilibrium-Betrieb als Ergebnis interner molekular-kybernetischer Mechanismen in intelligenten Mischungen zu etablieren, analog zur Funktionsweise der biologischen Maschinerie in jeder lebenden Zelle.
Publications
- Networking Nanoswitches for ON/OFF Control of Catalysis, J. Am. Chem. Soc. 2017, 139, 4270–4273
N. Mittal, S. Pramanik, I. Paul, S. De, M. Schmittel
(See online at https://doi.org/10.1021/jacs.6b12951) - Catch-Release System for Dosing and Recycling Silver(I) Catalyst with Status of Catalytic Activity Reported by Fluorescence, J. Am. Chem. Soc. 2019, 141, 5139–5143
I. Paul, N. Mittal, S. De, M. Bolte, M. Schmittel
(See online at https://doi.org/10.1021/jacs.9b01182) - Switching Dual Catalysis without Molecular Switch: Using A Multi- Component Information System for Reversible Reconfiguration of Catalytic Machinery, J. Am. Chem. Soc. 2019, 141, 15656-15663
A. Goswami, T. Paululat, M. Schmittel
(See online at https://doi.org/10.1021/jacs.9b07737) - Time-Dependent Pulses of Lithium Ions in Cascaded Signaling and Out-of- Equilibrium (Supra)Molecular Logic, J. Am. Chem. Soc. 2019, 141, 18954-18957
A. Ghosh, I. Paul, M. Schmittel
(See online at https://doi.org/10.1021/jacs.9b10763) - A Switchable Catalyst Duo for Acyl Transfer Proximity Catalysis and Switching Substrate Selectivity, Chem. – Eur. J. 2020
A. Goswami, S. Gaikwad, M. Schmittel
(See online at https://doi.org/10.1002/chem.202004416) - Reversible Multicomponent AND Gate Triggered by Stoichiometric Chemical Pulses Commands the Self-Assembly and Actuation of Catalytic Machinery, J. Am. Chem. Soc. 2020, 142, 7889–7897
P. K. Biswas, S. Saha, S. Gaikwad, M. Schmittel
(See online at https://doi.org/10.1021/jacs.0c01315)
