Zustandsspezifische Beschreibung der Quantendynamik polyatomarer Reaktionen

• Applicant: Professor Dr. Uwe Manthe
• Subject Area: Theoretical Chemistry: Electronic Structure, Dynamics, Simulation
• Term: from 2006 to 2014
• Project identifier: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Project number 23753581

Die detaillierte Untersuchung von Reaktionsprozessen in der Gasphase bzw. im Molekularstrahl liefert wichtige Beiträge zum grundlegenden Verständnis chemischer Reaktionsdynamik. Neuere experimentelle und theoretische Arbeiten können zunehmend auch Reaktionssysteme, die aus mehr als drei oder vier Atomen bestehen, zustandsselektiv untersuchen. Reaktionen von Methan mit verschiedenen Reaktionspartnern sind hier viel untersuchte Beispielsysteme, die Einblicke in den Ablauf polyatomarer Reaktionen liefern. Ziel dieses Projektes ist die Entwicklung und Anwendung numerischer Methoden zur genauen quantenmechanischen Beschreibung polyatomarer Reaktionen. Wellenpacketpropagation mittels der zeitabhängigen Multikonfigurations-Hartree (MCTDH) Methode soll dabei mit Flusskorrelationsfunktionsrechnungen kombiniert werden. Dieser Ansatz wurde schon für hochdimensionale quantendynamische Simulationsrechnungen zur Berechnung thermischer Reaktionsraten erfolgreich eingesetzt und soll hier weiterentwickelt werden, um auch die Berechnung zustandsspezifischer Reaktionswahrscheinlichkeiten zu ermöglichen. Anwendungsrechnungen betrachten dann typische Beispielreaktionen, z.B. H + CH4 ¿ H2 + CH3 oder Cl + CH4 ¿ HC l+ CH3, und vergleichen mit experimentell bestimmten zustandsspezifischen Reaktionswahrscheinlichkeiten und Streuquerschnitten.

• DFG Programme: Research Grants