Further specification of water-soluble brown carbon in aerosol particles (BranKo II)
Final Report Abstract
In BranKo II wurde wie geplant ein umfassender Datensatz von Imidazolkonzentrationen an sehr unterschiedlich geprägten Standorten erstellt. Aus den Ergebnissen lässt sich deutlich ableiten, dass die Verbrennung von Biomasse die dominierende oder gar die einzige Quelle der Imidazole ist. Korrelationen mit primären Tracern und möglichen Vorläuferverbindungen legen nahe, dass es sich v.a. um primäre Emissionen handelt und die sekundäre Bildung zumindest für die meisten der bestimmten substituierten Imidazole keine Rolle spielt. Dieser Befund ergibt sich auch aus den durchgeführten Emissionsstudien und Kammerexperimenten. In primär emittierten Partikeln aus der Verbrennung verschiedener Biomasse-Brennstoffe zeigten sich z.T. sehr hohe Konzentrationen der auch in den Feldproben bestimmten Imidazole, deren Höhe eher von der jeweiligen Verbrennungseffizienz, als von der verwendeten Biomasse oder der Brandphase abhing. Aufgrund unerwartet hoher Transferleitungsverluste und damit verbundenen sehr niedrigen Imidazolkonzentrationen konnten die Kammerexperimente nicht quantitativ ausgewertet werden. Qualitativ zeigt sich allerdings für die meisten substituierten Imidazole weder in Dunkel- noch in Photooxidationsversuchen eine deutliche Bildung über eine Prozessierungsdauer von 2 h. Einzige Ausnahme waren hier die Imidazolcarbonsäuren, deren Signale nach der Prozessierung mit OH höher waren als davor. Eine Bildung der Imidazolcarbonsäuren über OH-Chemie bei möglicherweise gleichzeitigem Abbau der übrigen substituierten Imidazole könnte auch die Beobachtung im Felddatensatz erklären, dass die Imidazolcarbonsäuren im marinen Hintergrund auf den Kapverdischen Inseln die höchsten Konzentrationen zeigten, während an kontinentalen und durch Biomasseverbrennung beeinflussten Standorten im Vergleich zu Imidazol und Methylimidazolen nur eine untergeordnete Rolle spielten.
Publications
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(2019). "Separation and quantification of imidazoles in atmospheric particles using LC–Orbitrap‐MS." Journal of Separation Science
Teich, M., M. Schmidtpott, D. Pinxteren, J. Chen and H. Herrmann
