Eine neue semi-implizite Methode für molekulare Simulationen in komplexen Systemen
Final Report Abstract
In dem hier beschriebenen Projekt wurde eine neue semi-implizite Simulationsmethode mit dem Ziel entwickelt, effiziente Simulationen von komplexen Molekülen unter Berückichtigung des Einflusses von Lösungsmittelmolekülen zu ermöglichen. Dazu werden Moleküle ausgehend von quantenmechanischen COSMO-Rechnungen auf einem Gitter diskretisiert. Bei expliziten Kontakten wird die Wechselwirkungsenergie mit dem COSMO-RS-Wechselwirkungsmodell berechnet. Alle Oberflächensegmente der expliziten Moleküle, die nicht in Kontakt sind, sowie alle Segmente der impliziten Moleküle, bilden die sogenannte “Open Solute Surface” (OSS), die mit dem analytischen COSMO-RS-Modell beschrieben wird. Bei der Entwicklung des neuen Simulationsverfahren traten einige unerwartete Schwierigkeiten auf. Zum einen ist es nicht gelungen, eine verbesserte Modellierung des kombinatorischen Beitrags zur freien Energie zu erhalten, wenn nur ein Teil der Moleküle explizit simuliert wird. Zum anderen treten durch das Gitter Artefakte bei der Wechselwirkung auf, die nur schwer zu überwinden sind. Dennoch konnten durch die semi-implizite Simulationsmethode interessante Erkenntnisse gewonnen werden. Dies betrifft vor allem die Tatsache, dass je nach Molekülpaarung unterschiedlich große Kontakte auftreten können, was in COSMO-RS nicht erlaubt ist. Die Arbeiten zeigen, dass dies zu einem grundsätzlich anderen Verhalten der Aktivitätskoeffizienten im Grenzfall unendlicher Verdünnung als bei COSMO-RS führt. Es wurden erste Schritte unternommen, basierend auf diesen Erkenntnissen ein erweitertes COSMO-RS-Modell zu entwickeln, dass variable Kontaktgrößen erlaubt. Diese Arbeiten konnten jedoch noch nicht abgeschlossen werden.
Publications
- CSIM: Combination of COSMO-RS and MC Simulations to Take Shape-interaction Coupling Effects into Account. COSMO-RS Symposium, 31.3.–1.4. (2009), Altenberg
S. Kesselheim, M. Wolff und K. Leonhard
