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Chemistry of Graphene Nanoribbons

Subject Area Solid State and Surface Chemistry, Material Synthesis
Term from 2014 to 2023
Project identifier Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Project number 249559513
 
Final Report Year 2024

Final Report Abstract

Dieses Projekt basierte auf der Entdeckung des Antragstellers, dass intaktes Graphen, ohne Gitterdefekte, durch kontrollierte Oxidation zugänglich ist. Anhand dieser Erkenntnis gelang es in der ersten Förderphase eine kontrollierte Chemie von oxo-funktionalisiertem Graphen zu etablieren. Ziel der zweiten Förderphase war es aus Kohlenstoffnanoröhren Graphen-Nanobänder herzustellen und chemisch zu funktionalisieren. Mit dem Projekt gelang es die Chemie von Graphen weitgehend zu kontrollieren. So können Typ und Anteil von Kohlenstoff-Sauerstoffbindungen eingestellt werden. Ebenso wurde die Rolle von Defekten in oxo-funktionalisiertem Graphen erkannt und für Reaktionen ausgenutzt. Die laterale Größe von oxo-Graphenflocken konnte experimentell eingestellt und der Bruchmechanismus aufgeklärt werden. Es gelang die Toxizität abzuschalten und die Prozessierbarkeit der Materialien zu verbessern. Außerdem wurden Grenzen der Chemie von Graphen erkannt, wie z.B. die Regiochemie oder die Kontrolle über chirale Zentren. Im Laufe des Projekts stellten wir fest, dass elektrische Ladung in Verbundmaterialien gespeichert werden kann, indem wir oxo-funktionalsiertes Graphen als eine dielektrische Schicht einführten, was zu einem Informationsspeichermaterial führte. Wir entdeckten auch unerwartete Eigenschaften wie die Photolumineszenz, die für die Intensität des Raman-Signals verantwortlich ist, wodurch sich der Grad der Funktionalisierung von Graphen auch für hohe Funktionalisierungsgrade von >1% nun quantifizieren lassen. Die Chemie von Graphenoxid und oxo-funktionalsiertem Graphen kann nun quantitative mit der Graphenchemie in Verbindung gebracht werden. Gewonnene Erkenntnisse der ersten Förderphase wurden auf die Substanzklasse der Kohlenstoffnanoröhrchen übertragen, um Graphen-Nanobänder herzustellen. Graphen- Nanobänder sind schmale, längliche Ausschnitte aus einer Lage Kohlenstoffatome, wie sie in Graphit angeordnet sind. Herausforderungen liegen in der Herstellung von Graphen-Nanobänder. So ist beispielsweise die Länge synthetisch begrenzt und die Prozessierbarkeit ist nur eingeschränkt möglich, was auf eine mangelnde Löslichkeit zurückzuführen ist. Hier gelang es einwandige Kohlenstoffnanoröhren zu öffnen, um einheitliche Graphen-Nanobänder mit gleichbleibender Breite und Eigenschaften zu erhalten, wohingegen das Öffnen mehrlagiger Kohlenstoffnanoröhren zu unterschiedlich breiten Bändern führt. Es gelang einwandige (6,5)-angereicherte Kohlenstoffnanoröhren oxidativ zu öffnen. Hierbei stellte sich heraus, dass ein mildes oxidatives Verfahren zielführend ist. Es gelang ein Strukturmodell für oxidativ geöffnete einwandige Kohlenstoffnanoröhren anhand vielfältiger Analysemethoden abzuleiten. Dabei gelang auch eine Funktionalisierung der Ränder von Graphen-Nanobändern, so dass nun die Möglichkeit einer chemischen Funktionalisierung von Graphen-Nanobändern besteht.

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