Investigation of the influence of chirality and frustration on magnetic properties of large molecule-based spin systems withDynamical Density Matrix Renormalization Group and relate methods
Final Report Abstract
Das herausragende Ergebnis dieses Projektes ist die erfolgreiche theoretische Beschreibung eines zur Antragstellung noch gänzlich unbekannten magnetischen Moleküls, in dem alternierend Gadolinium- und Eisenionen auf einer magnetischen Sägezahnkette um einen Torus gewickelt sind. Die chemische Formel der Verbindung lautet [Fe10Gd10(Me-tea)10(Me-teaH)10(NO3)10]- 20MeCN, abgekürzt Fe10Gd10. Wir konnten zeigen, dass dieses Molekül den höchsten jemals gefundenen Grundzustandsspin eines einzelnen Moleküls von S = 60 aufweist und dass der Grundzustand sich in der Nähe eines Quantenphasenüberganges zwischen dem ferromagnetisch geordneten Grundzustand und einer als ferrimagnetisch beschriebenen Phase befindet. Ein solches Verhalten war von mehreren Autoren - u.a. Krivnov und Takano - vorhergesagt worden. Mit Hilfe einer Kombination theoretischer Methoden konnten wir die gemessenen magnetischen Observablen Magnetisierung und Wärmekapazität erklären und insbesondere zeigen, dass das physikalische Verhalten am kritischen Punkt das gemessene Verhalten des Moleküls, dessen Grundzustand ja einiges vom kritischen Punkt entfernt liegt, oberhalb kleinster Temperaturen massiv beeinflusst. Dies liegt im Falle dieses Moleküls daran, dass am kritischen Punkt eine massive Entartung von Eigenzuständen vorliegt, die zu einer makroskopischen Entropie korrespondiert. Die Ausläufer dieses „Entropieberges“ beeinflussen das Verhalten in einer größeren Umgebung des kritischen Punktes. Die Ergebnisse konnten in dem neuen Nature Partner Journal npj Quantum Materials veröffentlicht werden. Die Forschung an diesem Material geht weiter. So wollen wir untersuchen, welche magnetokalorischen Eigenschaften sich unter Druckvariation, die das System eventuell über den quantenkritischen Punkt treibt, ergeben. Über diese Ergebnisse wurde in vier News-Artikeln und 3 Science-Blogs berichtet, u.a.: Größter molekularer Spin nahe eines Quantenphasenöbergangs gefunden, Informationsdienst Wissenschaft; Größter molekularer Spin nahe eines Quantenphasenübergangs gefunden, Innovations Report; Largest molecular spin found close to a quantum phase transition, Phys.org; Largest Molecular Spin Found Close to a Quantum Phase Transition, Science Newsline. Der zweite Schwerpunkt, den wir in diesem Projekt verfolgt haben, hatte die Untersuchung frustrierter eindimensionaler Spinketten zum Inhalt. Die Ketten sind in diesem Fall durch eine Dreiteilchenwechselwirkung frustriert, wie sie auch von Mila untersucht wird. Während Mila Spin-1-Ketten betrachtet, haben wir uns auf alternierende Ketten aus s = 1/2 und s = 1 konzentriert, bei denen sowohl Heisenberg-Kopplung, als auch die Dreiteilchenwechselwirkung vorliegen. Die Ketten wurden mittels Dichtematrixrenormierungsgruppentechniken sowie exakter Diagonalisierung untersucht. Im Grundzustandsphasendiagramm, das von den Kopplungsstarken der beiden Wechselwirkungsanteile aufgespannt wird, konnten wir ganz unterschiedliche Phasen bestimmen. Es zeigt sich, dass die zusätzliche Dreiteilchenwechselwirkung mehrere partiell polarisierte Phasen stabilisiert und zu nichtmagnetischen Spinflüssigkeitsphasen sowie nematischen Phasen führt. Wir führen einige der gefundenen Effekte darauf zurück, dass die Dreiteilchenwechselwirkung lokale kollineare Zustünde favorisiert und zu einer kurzreichweitigen Clusterung der Spins führt. Wie im Antrag versprochen, haben wir im Berichtszeitraum mit unseren Partnern aus der Chemie mehrere neue magnetische Moleküle charakterisiert, u.a. auch Keplerate.
Publications
- Phase diagram of the alternating-spin Heisenberg chain with extra isotropic three-body exchange interactions, Eur. Phys. J. B 87 (2014) 226
N. Ivanov, J. Ummethum, J. Schnack
(See online at https://doi.org/10.1140/epjb/e2014-50423-7) - Carboxylate free µ-oxo bridged ferric wheel with a record exchange coupling, Dalton Trans. 44 (2015) 18743
Naushad Ahmed, Apoorva Upadhyay, Thayalan Rajeshkumar, Shefali Vaidya, Jürgen Schnack, Gopalan Rajaraman, Maheswaran Shanmugam
(See online at https://doi.org/10.1039/c5dt02695d) - Alternating-spin S=3/2 and sigma=1/2 Heisenberg chain with three-body exchange interactions, Eur. Phys. J. B 89 (2016) 121
N.B. Ivanov, S.I. Petrova, J. Schnack
- Hydrophobicity-Driven Self-Assembly of an Eighteen-Membered Honeycomb Lattice with Almost Classical Spins, Chem. Eur. J. 22 (2016) 14846
Guo-Jun Zhou, Johannes Richter, Jürgen Schnack, Yan-Zhen Zheng
(See online at https://doi.org/10.1002/chem.201603559) - Influence of intermolecular interactions on magnetic observables, Phys. Rev. B 93 (2016) 054421
Jürgen Schnack
(See online at https://doi.org/10.1103/PhysRevB.93.054421) - High spin cycles: topping the spin record for a single molecule verging on quantum criticality, npj Quantum Materials 3 (2018) 10
Amer Baniodeh, Nicola Magnani, Yanhua Lan, Gernot Buth, Christopher E. Anson, Johannes Richter, Marco Affronte, Jürgen Schnack, Annie K. Powell
(See online at https://doi.org/10.1038/s41535-018-0082-7)
