Natürliche und künstliche Chlorosom-Lichtsammelkomplexe: Zusammenhang zwischen der supramolekularen Organisation und den Eigenschaften der elektronischen Anregungen

• Antragsteller: Professor Dr. Jürgen Köhler
• Fachliche Zuordnung: Statistische Physik, Nichtlineare Dynamik, Komplexe Systeme, Weiche und fluide Materie, Biologische Physik
• Förderung: Förderung von 2014 bis 2020
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 256462505

Der Erfolg der Photosynthese hat viele Wissenschaftler inspiriert Solarzellen auf der Basis organischer Materialien zu entwickeln. Allerdings ergibt eine einfache Abschätzung, dass ein typisches organisches Molekül bei optimaler Sonneneinstrahlung nur wenige Photonen pro Sekunde absorbiert. Daraus folgt, dass jeder Versuch organische Materialien für die Gewinnung von Solarenergie zu nutzen einen Lichtsammelapparat - eine Antenne - benötigt, um so viele Photonen wie möglich aufzusammeln. In der Natur findet man eines der effizientesten Lichtsammelsysteme bei den grünen Schwefelbakterien, die Photosynthese unter extrem geringen Beleuchtungsverhältnissen betreiben. Das Licht wird absorbiert in supramolekularen Strukturen die aus Bakteriochlorophyll Molekülen aufgebaut sind und die man als Chlorosomen bezeichnet. Leider zeigen die Chlorosomen ein hohes Maß an struktureller Unordnung. Dem versucht man durch den Einsatz von Mutanten deren Pigmentzusammensetzung besser beherrschbar ist, bzw. durch chemisch synthetisierte künstliche Chlorosomen, die ihren natürlichen Gegenstücken sehr ähneln, entgegenzuwirken. Dennoch ist es bis heute nicht gelungen die Struktur der Chlorosomen im Detail aufzuklären und sie bleibt so Gegenstand aktueller Forschung.Aufgrund der Wechselwirkung zwischen den molekularen Bausteinen sind die elektronischen Anregungszustände der Chlorosomen über viele Monomere delokalisiert und bilden sogenannte Frenkel Excitonen aus. Da die photophysikalischen Eigenschaften der Exciton Zustände sehr empfindlich von der geometrischen Anordnung der Pigmente zueinander abhängen, lässt sich im Prinzip auch durch optische Spektroskopie Information über die Morphologie der Aggregate gewinnen. Jedoch führt die Heterogenität der Proben dazu das die Spektren inhomogen verbreitert sind und Details, die für bestimmte strukturelle Merkmale charakteristisch sind, im Ensemble ausgemittelt werden.In diesem Projekt führen wir eine systematische Untersuchung von natürlichen (Wildtyp und Mutanten) sowie künstlichen Chlorosomen mittels Techniken der Einzelmolekülspektroskopie durch. Dies umfasst Absorptions-, Fluoreszenz-Anregungs- und Emissionsspektroskopie, sowie die Entwicklung von Zirkular-Dichroismus Spektroskopie an einzelnen Objekten. Dieser Ansatz minimiert die Ensemble Heterogenität der Proben und liefert Informationen über die spektrale Position der Excitonübergänge, deren relative Intensität, die relative Orientierung der Übergangsdipolmomente der Excitonübergänge und über die Chiralität der Farbstoffaggregate. Zugleich werden die experimentellen Daten verglichen mit den Vorhersagen aus Computersimulationen die in Abhängigkeit der Pigmentanordnung in den Chlorosomen durchgeführt werden. Unser Ziel ist es zwischen den verschiedenen in der Literatur diskutierten Strukturmodellen für die Chlorosomen zu unterscheiden, und herauszufinden ob die Morphologie der Chlorosomen auf systematische Art und Weise von der Pigmentzusammensetzung beeinflusst wird.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Internationaler Bezug: USA
• Beteiligte Personen: Professor Dr. Donald Bryan; Professor Dr. Frank Würthner