Investigation and development of the high-temperature vapour phase epitaxy for producing single-crystalline GaN layers.
Final Report Abstract
Im Fokus des Projektes stand die Erweiterung der Hochtemperatur-Gasphasenepitaxie (HTVPE) als einer schnellen, effizienten und umweltfreundlichen Methode für die Herstellung von dicken GaN-Schichten mit kontrollierten Mikrostrukturmerkmalen und Mikrostrukturdefekten direkt auf (001)-orientierten Saphir-Substraten. Es wurde gezeigt, dass eine strukturierte GaN-Nukleationsschicht, die aus GaN-Nukleationsinseln besteht, genutzt werden kann, um einen Teil des Gittermisfits zwischen dem Saphir-Substrat und der eigentlichen GaN-Schicht abzubauen. In den GaN-Nukleationsinseln wurden erstmals buckling-Strukturen mit einer großen Fluktuation der Netzebenenabstände in der Wachstumsrichtung (entlang der kristallografischen c- Achse) und mit einem reduzierten in-plane Gitterparameter (a = 3.087 Å) experimentell nachgewiesen. Da der in plane-Gitterparameter in der buckling-Struktur um ca. 3.3 % kleiner als der intrinsische Gitterparameter des wurtzitischem GaN ist, tragen solche buckling-Strukturen zu einer Reduktion des Gittermisfits zwischen dem Substrat und der GaN-Schicht bei. Die buckling-Strukturen entstehen während des Niedertemperatur-Nukleationsprozesses und bleiben beim Übergang zu rekristallisierten Wachstumsinseln an der Grenzfläche zwischen GaN und Saphir erhalten. Die buckling-Strukturen in den Nukleationsinseln können zwar den Gittermisfit teilweise reduzieren, sie können ihn aber nicht ganz abbauen. Ein Großteil des Gittermisfits wird durch Versetzungen abgebaut. Die Analysen der Versetzungsdichten entlang des Wachstumsprozesses (nach einzelnen Wachstumsstufen) haben gezeigt, dass die Versetzungen vorwiegend bei der Niedertemperatur-Nukleation gebildet werden. Die Versetzungsdichte kann durch die Dicke und Morphologie der Nukleationsschicht beeinflusst werden. Die Nukleationsinseln sind dabei in der Lage, die Versetzungen umzulenken und ihre Bündelung zu unterstützen. Die anschließenden Prozesse der Rekristallisation und Koaleszenz von Wachstumsinseln stellen dagegen keine effektiven Quellen für das Entstehen neuer Versetzungen dar. Die Oberfläche der koaleszierten HTVPE-Schichten ist durch eine zellenähnliche Struktur gekennzeichnet. Die Ergebnisse der ersten Wachstumsexperimente unter gezielt eingestellten zersetzenden Bedingungen deuten darauf hin, dass die Bündelung (bunching) von Versetzungen zur Bildung einer Zellstruktur führt, in der sich die Versetzungen zu einem Netzwerk von Subkorngrenzen anordnen. Die Versetzungsdichten der koaleszierten Schichten liegen bei ca. 1 x 10^9 cm^-2 und damit im Bereich der typischen Werte für GaN-Templates mit Schichtdicken von 2-3 µm. Die Arbeiten zur Prozessentwicklung konzentrierten sich auf in-situ Defektengineering und Spannungsdesign zur Herstellung von GaN-Schichten mit reduzierter Versetzungsdichte und einstellbarer Restverspannung. Die für eine kontrollierte und reproduzierbare Herstellung von spezifischen Strukturen und Morphologien (vor allem Facetten) erforderlichen Züchtungsbedingungen (Reaktordruck, V/III-Verhältnis, H2/NH3-Verhältnis, Temperatur der Ga-Quelle, Substrattemperatur) wurden identifiziert. Auf dieser Basis erfolgte die Entwicklung neuer Ansätze und Methoden zur gezielten Beeinflussung der Mikrostruktur im HTVPE-Prozess, die im Rahmen des Projektes umgesetzt und erfolgreich getestet wurden. Ein Ansatz beinhaltet die Verzögerung der Koaleszenz der Wachstumsinseln beim Template-Wachstum. Die Verzögerung bewirkt eine Veränderung der Inselmorphologie, indem sich der Anteil der schrägen Facetten auf Kosten der c-Flächen erhöht. Dadurch wird das Abknicken von Versetzungen begünstigt, so dass die verzögert koaleszierten Templates eine geringere Versetzungsdichte als die unter Standardbedingungen hergestellten Referenzschichten aufweisen. Analoge Effekte lassen sich auch durch die Abscheidung einer facettierten Zwischenschicht (3D-Wachstum) erzielen. Dieser Ansatz beruht auf der temporären Einstellung zersetzender Prozessbedingungen beim Überwachsen von GaN-Templates. Die Ausprägung der Facettenstrukturen kann in diesem Fall einfach durch die Zeitdauer des Prozessschrittes kontrolliert werden. Die Auswirkung der Zwischenschicht auf die Eigenschaften einer geschlossenen Deckschicht zeigt sich wiederum in einer reduzierten Versetzungsdichte und zusätzlich in einer stärkeren kompressiven Restverspannung. Letzteres bedeutet eine geringere tensile Verspannung des Schichtsystems bei Wachstumstemperatur, was tendenziell mit einer höheren kritischen Schichtdicke für rissfreies Wachstum verknüpft ist. Weitere Untersuchungen des HTVPE-Prozesses zielten auf die maximal erreichbaren Wachstumsraten für 2D-Schichtwachstum. Es wurde demonstriert, dass durch die Absenkung des Reaktordrucks bei gleichzeitiger Erhöhung der Substrattemperatur 2D Wachstum mit bis zu 80 µm/h stabil und reproduzierbar gewährleistet werden kann. Im Rahmen des Projektes wurde schließlich ein mikromechanisches Modell für eine quantitative Beschreibung des Wechselspiels zwischen der aus dem Gittermisfit zwischen einzelnen Nachbarschichten resultierenden Gitterdeformation und dem Abbau der Gitterdeformation durch Versetzungen und V-Pits aufgestellt. Dieses Modell wurde zunächst mittels AlGaN-Stacks mit unterschiedlichen Tiefenprofilen der Ga- und Al- Konzentration validiert. Als Mikrostrukturparameter sind in dieses Modell die experimentell bestimmten Gitterparameter, elastische Restspannungen und Dichten der Fadenversetzungen in einzelnen AlGaN- Schichten eingeflossen.
Publications
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Defect-rich GaN interlayer facilitating the annihilation of threading dislocations in polar GaN crystals grown on (0001)-oriented sapphire substrates, J. Appl. Phys. 126 (2019) 085301
M. Barchuk, M. Motylenko, T. Schneider, M. Förste, C. Röder, A. Davydok, S. Lazarev, C. Schimpf, C. Wüstefeld, O. Pätzold, D. Rafaja
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Heteroepitaxial growth of GaN on sapphire substrates by high temperature vapor phase epitaxy, J. Cryst. Growth 524 (2019) 125185
G. Lukin, T. Schneider, M. Förste, M. Barchuk, C. Schimpf, C. Röder, F. Zimmermann, E. Niederschlag, O. Pätzold, F.C. Beyer, D. Rafaja, M. Stelter
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Recent progress of high temperature vapor phase epitaxy for the growth of GaN layers – Controlled coalescence of nucleation layers, J. Cryst. Growth 533 (2020) 125465
T. Schneider, M. Förste, G. Lukin, P. Fischer, M. Barchuk, C. Schimpf, E. Niederschlag, O. Pätzold, D. Rafaja, M. Stelter
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X-Ray diffraction analysis and modeling of the depth profile of lattice strains in AlGaN stacks, Thin Solid Films 732 (2021) 138777
D. Rafaja, P. Fischer, M. Barchuk, M. Motylenko, C. Röder, S. Besendörfer, E. Meissner
