Ternary Ru/Al-based reactive multilayers

• Applicants: Professor Dr.-Ing. Alfred Ludwig; Professor Dr.-Ing. Frank Mücklich
• Subject Area: Mechanical Properties of Metallic Materials and their Microstructural Origins ; Synthesis and Properties of Functional Materials ; Metallurgical, Thermal and Thermomechanical Treatment of Materials
• Term: from 2014 to 2017
• Project identifier: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Project number 258672203

• Final Report Year: 2017

Final Report Abstract

Im Rahmen dieses Projektes wurden die ternären Materialbibliotheken Ru-Al-Ti, Ru-Al-Hf, Ru-Al-Pt und Ru-Al-Ni hergestellt und bezüglich ihrer chemischen, optischen und elektrischen Eigenschaften im Hochdurchsatz charakterisiert. Eine Gegenüberstellung der Ergebnisse verdeutlicht hierbei eine Korrelation des optischen Erscheinungsbildes mit dem elektrischen Widerstands der Schicht bei Raumtemperatur. Eine Widerstandsänderung geht mit einer farblichen Änderung der Schicht einher, was auf Oxidbildungen an der Schichtoberfläche zurückzuführen wäre. Über eine qualitative Phasenidentifikation mittels XRD wurden in sämtlichen Materialbibliotheken nach der Glühung die vorhandenen Phasen identifiziert. Die Existenzbereiche der binären intermetallischen B2-Phasen RuAl, RuTi, RuHf und NiAl wurden in den geglühten Materialbibliotheken ermittelt. Auf Basis der Ergebnisse und unter Einbezug der Ergebnisse aus den Vorversuchen wurden ternäre Materialbibliotheken mit definierten Zusammensetzungen, Stapelfolgen und Schichtdicken hergestellt. Die Phasenbildungstemperaturen der Systeme wurden vergleichend mittels Vier-Punkt-Widerstandsmessungen und DSC-Messungen charakterisiert. Gegenüber DSC-Messungen ermöglicht die Vier-Punkt-Widerstandsmessung die parallelisierte Hochdurchsatzcharakterisierung von zum einen substratgebundenen Schichten und zum anderen deutlich geringeren Materialmengen. Zudem ist bei dieser Methodik keine aufwändige Probenpräparation nötig. Allerdings konnten nicht in jedem untersuchten System Übereinstimmungen bei der Charakterisierung potentielle Phasenbildungstemperaturen festgestellt werden, was unter anderem aber auch auf einen messtechnisch anspruchsvollen Charakter der Vier-Punkt-Widerstandsmessung zurückzuführen ist. Wesentliche Charakteristika (Zündtemperatur Tig, Reaktionstemperatur Tr und Reaktionsfrontgeschwindigkeit v) der SHS-Reaktion in freistehenden binären und ternären Reaktivschichten wurden experimentell bestimmt. DSC-Messungen stützen dabei die im Antrag formulierte Hypothese, dass die erste exotherme Phasenbildung maßgeblich die Zündtemperatur bestimmt. Darüber hinaus zeigt sich auch ein deutlicher, systematischer Einfluss von Zusammensetzung und Stapelfolge auf die Reaktionsfrontgeschwindigkeit. Diese ist, wie in Simulationen und einer beteiligten Dissertation gezeigt wurde, von großer Bedeutung für die Stabilität einer SHS-Reaktion in Anwesenheit einer Wärmesenke. Das Reaktionsprodukt der hier untersuchten Ru/Al/X (X=Ti, Hf, Ni, Pt) Proben mit 16,7 at.-% X ist dabei wie im Antrag gefordert einphasig mit B2- Struktur. Die Abweichung von den mittels Materialbibliotheken ermittelten Phasen kann durch die bessere Homogenisierung infolge der deutlich höheren Reaktionstemperaturen (1500-2000 °C) erklärt werden. Aus den Ergebnissen lässt sich eine Erweiterung des Parameterraums selbstfortschreitender Reaktionen ableiten. In binären Systemen ist für eine gegebene Zusammensetzung die Bilayerdicken Λ der einzige Gestaltungparameter. Die resultierenden Eigenschaften Tig, Tr und v sind damit festgelegt und aneinander gekoppelt. Durch den Übergang zu ternären Systemen mit der Stapelfolge als zusätzlichem Freiheitsgrad ergeben sich neue Kombinationen der genannten Größen, was interessante Möglichkeiten für das anwendungsorientierte Design von Reaktivsystemen eröffnet.

Publications

• “The role of transitional phase formation during ignition of reactive multilayers,” Appl. Phys. Lett., vol. 107, no. 11, p. 113104, 2015
  C. Pauly, K. Woll, B. Bax, and F. Mücklich
  
• „Combinatorial synthesis and high-throughput characterization of ternary reactive multilayers based on Ru/Al”, EuroMat 2015, 20. - 24. September 2015, Krakau, Polen
  S. Thienhaus et al.
  
• “Selbstfortschreitende Reaktionen in Ru/Al/X-Multilagen”, Dissertation, Universität des Saarlandes, 2017
  C. Pauly
  
• „Ternary Ru/Al/X multilayers - Effects of stacking sequence and ternary additions on the SHS reaction”, EMRS Spring Meeting 2017, 22. - 26. Mai 2017, Straßburg, Frankreich [Ausgezeichnet als bester studentischer Vortrag des Symposiums]
  C. Pauly et al.
  
• “Ternary Reactive Ru/Al/X Multilayers - The Effect of Stacking Sequence on Ignition, Propagation and Microstructure Evolution”, ICMTF 2018, 23.-27 April 2018, San Diego, USA
  C. Pauly et al.