High resolution electron energy loss microscopy based on ionization of cold atoms: a new tool for surface nanochemistry
Physical Chemistry of Solids and Surfaces, Material Characterisation
Final Report Abstract
Das HREELM Projekt (High Resolution Electron Energy Loss Microscope) wurde gefördert aus dem gemeinsamen Programm „Deutsch-Französische Projekte in den Ingenieurwissenschaften“ (ARN/DFG). Gesamtziel war es, eine neuartige höchst monochromatische Elektronenquelle vom Labor Aimé Cotton (LAC, Orsay) mit einem elektronenkontrollierten chemischen Lithographieexperiment des Institut des Sciences Moléculaires d'Orsay (ISMO), dem speziellen know-how insbesondere zu schnellen elektronischen Schaltprozessen des Labors SPEC / CEA / CNRS, Université Paris-Saclay, und mit einem innovativen hochauflösenden spektroskopischen Flugzeit-Elektronenmikroskop, entwickelt an der Univ. Mainz, zu verbinden. Die ultrakalte Elektronenquelle und das Flugzeitmikroskop stellen Kernkomponenten dar, welche die Leistungsfähigkeit der neuen Methode bestimmen. Auf diesen beiden Komponenten lag der Fokus der Entwicklungen und Untersuchungen im Projektzeitraum. Im Rahmen des DFG-geförderten Mainzer Teilprojekts wurden vier Arbeitspakete durchgeführt: (i) Im 1. Projektjahr wurde ein parallel abbildendes Flugzeit-Mikroskop mit hoher räumlicher, energetischer, Impuls- und Zeitauflösung entwickelt und aufgebaut. (ii) Mit diesem Mikroskop wurde im 2. Projektjahr die parallel vom französischen Partner LAC entwickelte Elektronenquelle mit höchster Monochromasie und Strahlqualität (auf Basis der Photoemission kalter Atome in einer magneto-optischen Falle) charakterisiert. (iii) Durch mehrere technische Verbesserungen wurde im 3. Projektjahr die Eignung der Kombination der LAC-Quelle mit dem Mainzer Flugzeitmikroskop für den Einsatz im HREELM Gesamtexperiment nachgewiesen, es wurden eine Energieauflösung von 4 meV und eine Zeitauflösung von 560 ps erreicht. (iv) In Kooperation mit allen Partnern wurde das elektronenoptische Design des Gesamtgerätes entwickelt, welches anschließend von der Firma Electron Optica, Palo Alto (USA) im Detail durchoptimiert wurde. Während die projektspezifischen Arbeiten bisher Grundlagencharakter hatten, ist für die Zukunft ein starker Anwendungsaspekt gegeben. Insgesamt wird im HREELM-Projekt ein neuer Weg zur hochauflösenden spektroskopischen Niederenergie-Elektronenmikroskopie beschritten, welcher unter Nutzung der am ISMO entwickelten Methodiken das Potenzial für eine Strukturierung auf molekularer Ebene eröffnet. Der Strukturierungsmechanismus nutzt dissoziatives Elektronenattachment, einen resonanten Prozess bei spezifischen niedrigen Energien, welcher selektiv Bindungsbrüche in molekularen Systemen erzeugt. Dieses Experiment wird einen Durchbruch im Bereich der Manipulation und Kontrolle von chemischen Reaktionen auf der Nanoskala darstellen. Die Mainzer Entwicklung zielt auf eine effektive in-situ Diagnose durch hochauflösende parallelabbildende Elektronen-Energieverlustmikroskopie. Die Zeitauflösung soll für die Beobachtung von Prozessen in molekularen Strukturen und auf ferroelektrischen Proben (SPEC / CEA / CNRS) genutzt werden. Die ursprünglich geplante Extraktionsmethode der ultrakalten Elektronen aus der magnetooptischen Falle erwies sich als problematisch, da das starke Magnetfeld der Falle die Elektronenbahnen und damit die Zeitauflösung massiv beeinflusst. Ferner hatte der zur Verfügung stehende Titan-Saphir-Femtosekundenlaser eine zu große Bandbreite. Dies erforderte ein Neudesign des Aufbaus, mit dem die erforderlichen Energie- und Zeitauflösung schlüssig nachgewiesen werden konnte. Zum Projektabschluss stehen diese Kernkomponenten funktionsfähig zur Verfügung.
Publications
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Extraction dynamics of electrons from magneto-optically trapped atoms, Appl. Phys. Lett. 111, 021104 (2017)
O. Fedchenko, S. Chernov, A. McCulloch, M. Vielle-Grosjean, D. Comparat and G. Schönhense
