Epitaktische Abscheidung oxidischer piezoelektrischer Schichten
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Piezoelektrische Wandler sind ein Kernbaustein für die Überwachung und Steuerung energieund ressourcenschonender Hochtemperatur(HT)-Prozesse. Schwachpunkt und Kostenfaktor sind oftmals die aktuell verwendeten Metallelektroden. Oxidelektroden verfügen über eine hohe thermische und chemische Stabilität und sind ein vielversprechender Ansatz, sofern sie über ausreichend hohe elektrische Leitfähigkeit verfügen. Epitaktisches Wachstum auf den Wandlermaterialien erhöht zudem ihre (Langzeit-)Stabilität. In diesem Projekt wurden primär Materialien aus der Langasit-Familie (La3Ga5SiO14, LGS, und Ca3TaGa3Si2O14, CTGS) verwendet. Stöchiometrische und phasenreine LGS-Schichten wurden erfolgreich mittels Hochtemperatur-Laserablation abgeschieden. Der Einfluss der Abscheideparameter, wie Substrattemperatur, Sauerstoff-Partialdruck (pO2) und Target-Zusammensetzung, wurde dabei systematisch charakterisiert. Abgeschieden wurden sie zum einen homoepitaktisch auf LGS-Einkristallen und nahezu homoepitaktisch auf CTGS-Einkristallen. In beiden Fällen wurde bei hoher Schichtqualität die Stöchiometrie der Substrate korrekt übernommen. Zum anderen wurde heteroepitaktisch gewachsen. Bei der Verwendung von Si-Substraten stellten sich im Grenzflächenbereich Stöchiometrieabweichungen auf, die auf chemische Reaktionen und damit einhergehender Bildung volatiler Ga-Suboxide während der Abscheidung zurückzuführen sind. Diesem störenden Effekt konnte durch eine Vorpassivierung der Si-Oberfläche erfolgreich entgegengewirkt und so stöchiometrische Schichten auch auf Si gewachsen werden. Dotierung dieser LGS-Schichten mit Sr erhöht die Leitfähigkeit in ausreichend um diese dann als Oxidelektroden für nahezu monolithische piezoelektrische Resonatoren einzusetzen. Letztere wurden im Bereich 600–1000 °C charakterisiert. Bei geeigneter Wahl der Orientierung der schlüssellochförmigen Elektroden längs zur Schwingungsrichtung des piezoelektrischen Resonators werden unerwünschte Nebenmoden effektiv unterdrückt. Sowohl die Grundmode als auch die Obertöne zeigen ein gutes und reversibles elektromechanisches Verhalten mit geringen akustischen Verlusten. Die Resonanzeigenschaften entsprechen weitestgehend denen von Resonatoren mit Metallelektroden. Leichte Unterschiede zeigt die Temperaturabhängigkeit der Resonanzfrequenz. Dies ist wahrscheinlich auf die unterschiedlichen Materialparameter von Oxid- und Metallelektroden (Leitfähigkeit, Steifigkeit, Dichte …) zurückzuführen, weshalb deren Einfluss methodisch untersucht wurde. Um die verhältnismäßig hohen Elektrodenwiderstände auszugleichen erfordern Resonatoren mit Oxidelektroden beispielsweise eine in dieser Hinsicht optimierte und im Vergleich zu Metallelektroden leicht erhöhte Anregungsspannung von wenigen 10 µV. Insbesondere der Leitfähigkeit kommt eine gesteigerte Bedeutung zu, so dass deren Einfluss mittels TiO2-δ-Schichten erforscht wurde. Dieser methodische Ansatz hat den Vorteil, dass sich die Leitfähigkeit über mehrere Größenordnungen über den pO2 der Atmosphäre einstellen lässt. Auf Basis dieser Erkenntnisse wurde ein Modell für den Einfluss der Leitfähigkeit auf die Resonanzfrequenz und das Schwingungsverhalten entwickelt.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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High-Temperature Acoustical and Electrical Properties of LGS, LGT and CTGS Resonators. Solid State Phenomena, 230, 267-272.
Suhak, Yuriy; Schulz, Michal; Richter, Denny & Fritze, Holger
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P2.03 - Abscheidung von Langasit mittels Laserablation zur Herstellung hochtemperaturstabiler piezoelektrischer Sensorschichten. Tagungsband, 188-193.
Zhao, L.; Feder, R. & Fritze, H.
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Epitaxial Piezoelectric Langasite Thin Films for High-Temperature Application. MRS Advances, 4(9), 523-529.
Wulfmeier, Hendrik; Feder, René; Zhao, Li & Fritze, Holger
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Compressional-Wave Effects in the Operation of a Quartz Crystal Microbalance in Liquids:Dependence on Overtone Order. Sensors, 20(9), 2535.
Kowarsch, Robert; Suhak, Yuriy; Eduarte, Lucia Cortina; Mansour, Mohammad; Meyer, Frederick; Peschel, Astrid; Fritze, Holger; Rembe, Christian & Johannsmann, Diethelm
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High-temperature stable piezoelectric transducers using epitaxially grown electrodes. Journal of Sensors and Sensor Systems, 9(1), 15-26.
Wulfmeier, Hendrik; Feder, René; Zhao, Li & Fritze, Holger
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High-Temperature Stable Thin-Film Oxide Electrodes for Langasite and Catangasite Resonators, Tagungsband OMEE-2021: International Conference on Oxide Materials for Electronic Engineering – fabrication, properties and applications, Fr-O2, ISBN 978-966-941-629-2 (2021) open access
H. Wulfmeier; R. Feder; L. Zhao & H. Fritze
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Impact of electrode conductivity on mass sensitivity of piezoelectric resonators at high temperatures. Journal of Sensors and Sensor Systems, 11(2), 299-313.
Schlack, Sebastian; Wulfmeier, Hendrik & Fritze, Holger
