Einheitliche ab-initio Beschreibung ultraschneller reversibler und irreversibler laser-induzierter Strukturänderungen, die in Antimon auftreten: von kohärenten Phononen bis zum nichtthermischen Schmelzen

• Antragsteller: Professor Dr. Martin Ezequiel Garcia
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Physik der kondensierten Materie
• Förderung: Förderung von 2014 bis 2021
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 262778930

Es ist bekannt, dass Femtosekundenlaserpulse extreme Nichtgleichgewichtsbedingungen in Festkörpern kreieren können, in dem die Elektronen auf mehrere 10000 K aufgeheizt werden, die Ionen aber nahe der Raumtemperatur bleiben. In diesem Antrag planen wir erstmalig eine detaillierte Studie, in der die atomaren Pfade in Antimon, welche durch die laserinduzierte Änderung in der Bindungseigenschaft auftreten, in einem Bereich von Fluenzen bis zum (nichtthermischen) Schmelzpunkt untersucht werden. Antimon ist ein besonders interessantes Material, weil man erwarten kann, dass es alle bislang bekannten laser-induzierten ultraschnellen strukturellen Änderungen aufzeigen kann, nämlich kohärente Phononen, thermisches Phononen-Squeezing, Phasenübergänge zwischen zwei festen Phasen und nicht-thermisches Schmelzen. Um die mikroskopischen Pfade, die durch die Atome zurückgelegt werden, aufzulösen, beabsichtigen wir ein Molekulardynamikprogramm basierend auf Mermins elektronentemperaturabhängiger Dichtefunktionaltheorie zu benutzen, das kürzlich in unserer Gruppe geschrieben wurde. Dieses Programm mit dem Namen Code for Highly-excited Valence Electron Systems (CHIVES) benutzt lokale Basiszustände und sogenannte Order(N) Verfahren um die Hamilton- und die Überlappmatrix zu konstruieren. Es konnte nachgewiesen werden, dass CHIVES etwa 200 Mal schneller ist als konventionelle Computerprogramme, die auf ebenen Wellen basieren. Momentan können wir Superzellen mit bis zu 1200 Atomen simulieren. Ultraschnelle strukturelle Phänomene können experimentell mittels rein optischer Pump-Probe-Experimente detektiert werden und seit Kurzem auch direkt mit zeitaufgelöster Elektronen- bzw. Röntgenbeugung. Unsere Analyse wird unter anderem auch zeitabhängige Strukturfaktoren liefern, die wichtig sein werden um Experimente, wie sie an neuen Freie-Elektronen-Laseranlagen wie FLASH in Hamburg und LCLS in Stanford geplant werden, zu interpretieren.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen