Nichtadiabatische Quantenmolekulardynamik komplexer Systeme

• Antragsteller: Dr. Ralph Welsch
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung von 2014 bis 2016
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 268264102

Nichtadiabatische Übergänge und das Tunneln von Protonen sind wichtige Quanteneffekte, die zahlreiche chemische und biochemische Prozesse wesentlich beeinflussen. Die näherungsweise Behandlung dieser Effekte in Quantenmolekulardynamik-Simulationen komplexer Systeme ist Thema dieses Projektes. Der 'ring-polymer molecular dynamics' (RPMD) Zugang hat sich in den letzten Jahren als wichtige Methode zur Behandlung von Quanteneffekten in komplexen Systemen etabliert. Allerdings ermöglicht die ursprüngliche Formulierung der RPMD-Methode nicht die Behandlung nichtadiabatischer elektronischer Übergänge. Eine spezielle Erweiterung der RPMD-Methode zur Behandlung solcher Prozesse, die 'kinetically constrained' (KC) RPMD-Methode, wurde vor kurzem eingeführt. Bisher ist sie aber auf die Behandlung von Systemen mit nur zwei elektronischen Zuständen beschränkt. Das Projekt will diesen Ansatz generalisieren und weiterentwickeln. Die Methode soll dann zur Beschreibung von nichtadiabatischen Prozessen in komplexen Systemen genutzt werden. Konkret werden Elekrontransferprozesse und gekoppelte Elekron-Proton-Transferprozesse in bioanorganischen Systemen untersucht. Mögliche Beispielsysteme sind: Bis(Imidazol) Eisen Tetraphenylporphyrin-Komplexe, Azurin-Proteine, Eisenkomplexe mit Tris(Phosphan)Boran oder Tris(Phosphan)Alkyl Liganden sowie Kobaltkomplexe mit Diglyoxim Liganden.

• DFG-Verfahren: Forschungsstipendien
• Internationaler Bezug: USA
• Gastgeber: Professor Thomas F. Miller III, Ph.D.