Self-adjusted hybrid structures consisting of a semiconductor quantum dot and a plasmonic nanostructure in droplet etched nanoholes

• Applicant: Professor Dr. Wolfgang Hansen
• Subject Area: Experimental Condensed Matter Physics ; Synthesis and Properties of Functional Materials
• Term: from 2014 to 2021
• Project identifier: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Project number 269271569

• Final Report Year: 2019

Final Report Abstract

Im Projekt wurden neuartige, hybride Systeme aus einem einzelnen, epitaktischen Halbleiter-Quantenpunkt (QP) und einer eng benachbarten metallischen Nanostruktur hergestellt und untersucht. Zentraler Aspekt war die selbst-adjustierte Positionierung von Quantenpunkt und Nanostruktur in einem tröpfchengeätzten Nanoloch. Halbleiter-QP sind dabei wichtige Baugruppen im Bereich der Quanteninformationstechnologie und können zum Beispiel kontrolliert einzelne, ununterscheidbare Photonen emittieren. Auf der anderen Seite eignen sich plasmonische Nanostrukturen als sub-Wellenlängen-Optiken, Wellenleiter oder als „Antennen für Licht“. Bei einer Kopplung der Strahlungsfelder dieser beiden fundamental unterschiedlichen Nanostrukturen ergeben sich Hybride mit zum Teil völlig neuartigen Eigenschaften. In der Anfangsphase des Projektes fanden wir, dass bei den in tröpfchengeätzten Nanolöchern hergestellten GaAs-QP die Lochtiefe nicht 35 nm überschreiten sollte, wenn scharfe Emissionslinien gewünscht sind. Deponiertes Gold formt dann eine gekrümmte Schicht nahezu homogener Dicke und ist daher kaum plasmonisch aktiv. Untersuchungen dieser ersten Strukturen zeigten, dass sich der Abstand zwischen QP und metallischer Grenzfläche auf nur 12.5 nm – somit klar innerhalb des optischen Nahfelds – reduzieren lässt, ohne dass die optischen Eigenschaften stark degradieren. Untersuchungen zum Tröpfchenätzen ergaben, dass die Tiefe der Nanolöchern über Prozesstemperatur und Arsen-Druck gesteuert werden kann; die experimentellen Daten konnten dabei mit einem einfachen Modell gut reproduziert werden. Bei zu hoher Temperatur, zu hoher Bedeckung oder zu niedrigem As-Druck kommt es zur Ausbildung bimodaler Größenverteilungen. Diese Limitierung konnte mit einem neuen Prozess auf Basis von extern zugeführtem As aufgehoben werden. Im Hinblick auf die Optimierung der metallischen Nanostrukturen konnte mit einer zusätzlichen SiO2- Schicht die Kapillarität der deponierten Gold-Schicht verstärkt werden, sodass im Vergleich zur deponierten Schichtdicke eine 10-fach höhere Gold-Dicke im Nanoloch besteht. Die plasmonischen Eigenschaften dieser selbstadjustiert geformten Nanostrukturen wurden durch Simulationsrechnungen bestätigt. Simulierte Purcell-Faktoren sagen dabei eine signifikante Erhöhung der emittierten Strahlungsleistung voraus, wobei kleinere Abstände zwischen QP und Metall zu höheren Purcell- Faktoren führen. Unter Berücksichtigung der starken optischen Linienverbreiterung für Abstände kleiner als etwa 15 nm sind Abstände (inklusive SiO2-Zwischenschicht) im Bereich zwischen 15 und 20 nm optimal für eine effektive Erhöhung der optischen Strahlungsleistung durch die metallische Nanostruktur. Als eine Überraschung im Projektverlauf zeigten Messungen mit angelegtem, elektrischem Feld eine Abweichung vom üblichen parabolischen Stark-Shift der Emissionsenergie der QP. Simulationsrechnungen erklärten dies durch eine starke Delokalisierung von entweder der Elektronen- oder der Loch-Wellenfunktion. Dadurch bildet ein derartiger QP einen mittels Feldeffekt abstimmbaren Quantenring und kann abstimmbare, extrem lange, strahlende Lebensdauern aufweisen. Die Lebensdauer bis hin zu Millisekunden ist insbesondere interessant für Anwendungen im Bereich der Speicherung von Licht.

Publications

• "Droplet etching of deep nanoholes for filling with self-aligned complex quantum structures", Nanoscale Research Letters, 11 (2016)
  A. Küster, C. Heyn, A. Ungeheuer, G. Juska, S. Tommaso Moroni, E. Pelucchi, and W. Hansen
  
• "Role of Arsenic During Aluminum Droplet Etching of Nanoholes in AlGaAs", Nanoscale Research Letters 11, 428 (2016)
  Ch. Heyn, M. Zocher, S. Schnüll, and W. Hansen
  
• "Droplet etched GaAs quantum dots close to surfaces and metallic interfaces", J. Appl. Phys. 121, 044306 (2017)
  Ch. Heyn, M. Zocher, L. Pudewill, H. Runge, A. Küster, W. Hansen
  
• "Excited-state indirect excitons in GaAs quantum dot molecules", Phys. Rev. B 96, 085408 (2017)
  Ch. Heyn, A. Kuester, A. Ungeheuer, A. Grafenstein, and W. Hansen
  
• "Droplet Etching during Semiconductor Epitaxy for Single and Coupled Quantum Structures", Proc. SPIE 10543:105430K. International Society for Optics and Photonics (2018)
  Ch. Heyn, M. Zocher, A. Küster, and W. Hansen
  
• "Faceting of Local Droplet-etched Nanoholes in AlGaAs", Phys. Rev. Mat. 2, 106001 (2018)
  V. Vonk, T. Slobodskyy, T. F. Keller, M. I. Richard, S. Fernandez, T. Schuelli, Ch. Heyn, W. Hansen, and A. Stierle
  
• "Field-Controlled Quantum Dot to Ring Transformation in Wave-Function Tunable Cone-Shell Quantum Structures", Phys. Status Solidi RRL 2018, 1800245 (2018)
  Ch. Heyn, A. Küster, M. Zocher, and W. Hansen
  
• "Functionalization of droplet etching for quantum rings", in: "Physics of Quantum Rings, 2nd Edition", Editor Vladimir Fomin, Springer Series: NanoScience and Technology, (2018)
  Christian Heyn, Michael Zocher, Wolfgang Hansen
  
• "Alloying during local droplet etching of AlGaAs surfaces with Aluminium", J. Appl. Phys. 125, 025306 (2019)
  M. Zocher, Ch. Heyn, and W. Hansen