Effiziente globale Strukturoptimierung in beschränkten Räumen: Entwicklung und Anwendung für das Design von fortgeschrittenen Materialien

• Antragsteller: Dr. Lukas Grajciar
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Moleküle, Materialien, Oberflächen ; Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung von 2014 bis 2017
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 269386423

Nanopartikuläre Systeme in Form von Clustern und Nanopartikeln zeigen oft einzigartige chemische, elektronische oder optische Eigenschaften. Globale Strukturoptimierungsalgorithmen haben sich mithilfe quantenmechanischer (QM)-Methoden, insbesondere der Dichtefunktionaltheorie, bei der Strukturbestimmung solcher Systeme bewährt. Um jedoch das Anwendungspotential von nanopartikulären Systemen zu realisieren, müssen diese innerhalb von Überstrukturen gebildet werden, die als stabilisierende Umgebungen fungieren, entweder in Form einer einbettenden Matrix oder als Capping-Liganden. Doch die Berücksichtigung einer solchen Einbettung führt im Rahmen globaler Strukturoptimierungsverfahren unter Verwendung von QM-Methoden zu einer signifikanten Erhöhung des Rechenaufwandes. Daher ist das Ziel dieses Forschungsvorhabens die Entwicklung eines Werkzeugs zur globalen Strukturoptimierung in begrenzten Räumen, sogenannten GOCONS, welches die Ermittlung der stabilsten Strukturen von nanopartikulären, in Wirtsmaterialien eingelagerten Systemen mit hoher Recheneffizienz ermöglicht. Dies soll durch die Kombination eines genetischen Algorithmus zur globalen Strukturoptimierung mit einer Quantenmechanik/Molekülmechanik (QM/MM)-Hybridmethode gelingen, wodurch die QM-Beschreibung auf die wichtigsten Bereiche eines ausgedehnten Systems beschränkt wird. Um die notwendige Leistung der globalen Strukturoptimierung auf dem QM-Niveau zu gewährleisten, wird eine neue niedrig skalierende Methode zum Dichte-Fitting, die vor Kurzem vom Antragsteller entwickelt wurde, im Rahmen der Dichtefunktionaltheorie angewendet. Das Anwendungspotential des GOCONS-Tools wird anhand der Strukturbestimmung von PbS-Quantenpunkten aufgezeigt, welche in einem Zeolith mit LTA-Topologie eingelagert sind. Darüber hinaus werden die Möglichkeiten zur Feinabstimmung von Struktur und Eigenschaften der Quantenpunkte durch die Art der ladungsneutralisierenden Kationen im Zeolith untersucht.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen