Berechnung von Geschwindigkeitskonstanten für die photokatalytische Produktion von Treibstoffen durch Sonnenenergie

• Antragsteller: Thomas Stecher, Ph.D.
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Moleküle, Materialien, Oberflächen
• Förderung: Förderung von 2015 bis 2016
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 271932321

Um unsere Abhängigkeit von fossilen Brennstoffen zu verringern, ist die Nutzung von Sonnenenergie dringend geboten. Konventionell geschieht dies durch Solarzellen, welche mithilfe von Sonnenlicht Elektrizität erzeugen. Elektrische Energie hat den Vorteil, dass ein großer Teil unseres Konsums in dieser Form stattfindet, aber auch zwei gewichtige Nachteile: sie ist nur schwer zu speichern und benötigt eine Netzinfrastruktur, was Zeit und Ort des Konsums eingeschränkt. Neuere Forschungsansätze erwägen daher die Möglichkeit Solarenergie direkt zur Erzeugung von chemischen Brennstoffen wie Methanol oder Wasserstoff zu nutzen; diese wären einfacher zu speichern und könnten fossile Treibstoffe auch abseits des Stromnetzes ersetzen (etwa in Autos). Die Suche nach effizienten Katalysatoren für entsprechende Prozesse ist sehr forschungsintensiv, könnte jedoch durch jüngste Fortschritte in der theoretischen Modellierung entscheidend beschleunigt werden. Die meisten dieser Modelle beschränken sich auf die Berechnung der thermodynamischen Stabilität der erwarteten Zwischenprodukte. Dies ist eine unvollständige Beschreibung, auch wenn eine erste Abschätzung über ein mögliches katalytisches System damit durchaus möglich sein kann. Das Vorhaben wird diesen Stand der Forschung durch die Berücksichtigung dynamischer Effekte erweitern. Insbesondere betrifft dies Reaktionsbarrieren und Tunneleffekte, um so letztlich die Berechnung von Reaktionsgeschwindigkeiten zu ermöglichen. Die sich daraus ergebende Methodik wird sehr allgemein sein, soll aber anhand zweier Anwendungen entwickelt werden: (1) die Reduktion von CO2 mithilfe eines Pyridin-Katalysators und (2) Wasserspaltung an Metallclustern. Zur korrekten Beschreibung von Elektronenstrukturphänomenen, insbesondere dem Brechen und Formen chemischer Bindungen, werden effiziente Methoden der Dichtefunktionaltheorie (DFT) zum Einsatz kommen, während mit Feynmanschen Pfadintegralen die Quantennatur von Protonen berücksichtigt werden wird. Die hohen Kosten einer Pfadintegralsimulation mit DFT-Kräften wird die Länge der Trajektorien, die berechnet werden können, sehr einschränken. Eine entscheidende methodische Herausforderung des Projektes ist es daher aus dieser relativ kleinen Datenmenge genaue Reaktionsbarrieren (der freien Energie) zu berechnen. Dies soll durch den Einsatz moderner Methoden aus dem Gebiet des machine-learning ermöglicht werden. Die Relevanz des Forschungsvorhabens liegt also nicht nur in der Anwendung auf hochaktuelle technologische Probleme, sondern auch in den zu entwickelnden Methoden, welche bereits an sich von großem Interesse für das Forschungsgebiet sein werden.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen