Untersuchungen von Wärmeträgerflüssigkeiten durch Computersimulationen: Fokus auf ionische Flüssigkeiten und Ionanofluide
Anorganische Molekülchemie - Synthese, Charakterisierung
Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Die Zielsetzung des Projekt war die theoretische Untersuchung von ionischen Fluiden als Wärmeträgerflüssigkeiten (heat-transfer fluids, HTFs) mit Hilfe von Computersimulationen. In der praktischen Anwendung, von Kühlgeräten bis hin zur solarthermischen Anlagen, sind die thermophysikalischen Eigenschaften der eingesetzten HTFs, wie zum Beispiel die Wärmeleitfähigkeit und Wärmekapazität, von zentraler Bedeutung. Die Nicht-Gleichgewicht Molekulardynamik (non-equilibrium molecular dynamics, NEMD) bietet, durch den explizit modellierten Temperaturgradienten, zudem noch die Möglichkeit, Kopplungseffekte zu studieren. Dies ist unerlässlich für das zielgerichtet Design von HTFs. Kurz nach dem Start des Projektes, wiesen Peter Wirnsberger, Daan Frenkel und Christoph Dellago [J. Chem. Phys., 2015] darauf hin, dass es bei den hier zu Anwendung kommenden NEMD-Methoden zu einem signifikanten Energiedrift kommt, welcher im Falle der ionischen Fluide inakzeptabel groß ist. In Kooperation mit dieser Arbeitsgruppe wurde eine detaillierte und umfangreiche Studien zu NEMD-Methoden, mit einem speziellen Fokus auf den Energieerhalt der Systeme, durchgeführt. Zudem konnte eine exakte analytische Beschreibung der Methoden hergeleitet werden. Die ionische Natur der ILs ist vielfach entscheidend für deren besonderen Eigenschaften. Daher ist eine möglichst akkurate Modellierung der elektrostatischen Wechselwirkungen notwendig. In Zusammenarbeit mit Promit Ray wurden verschiedene Methoden zur Berechnung der Partialladungen evaluiert. Als Benchmark wurde eine Serie von Imidazolium-Kationen, sowie gängige Anionen genutzt. Es wurde der Einfluss des Ladungs-Schema auf die Struktur, wie auch auf den Diffusionskoeffizienten, untersucht. Außerdem wurde im Rahmen dieses Projektes eine Python-API [https://wgserve.de/pyilt2/] für den Zugriff auf ILThermo [http://ilthermo.boulder.nist.gov/], eine Datenbank für experimentelle Daten von ionischen Fluiden, sowie ein Toolset [https://wgserve.de/tools4lammps/] für LAMMPS [http://lammps.sandia.gov/] entwickelt.
