Der Verbleib tetravalenten Urans unter reduzierenden Bedingungen

• Antragsteller: Professor Stefan Weyer, Ph.D.
• Fachliche Zuordnung: Mineralogie, Petrologie und Geochemie
• Förderung: Förderung von 2016 bis 2021
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 283167820

Die Simulation von mikrobieller Reduktion von hexavalenten Uran zu schlecht löslichem tetravalenten Uran wird als in situ Strategie der Uran-Immobilisierung in kontaminierten Aquifären untersucht. Der Erfolg einer solchen Strategie hängt davon ab, dass die U(IV) Phasen, die sich durch die mikrobielle Reduktion bilden, eine niedrige Löslichkeit haben. Aktuelle Untersuchungen haben jedoch ergeben, dass die Reduktionsprodukte nicht nur aus kristallinen Mineralphasen, wie z.B. Uraninit bestehen, sondern auch als nicht-kristallines U(IV) an die Biomasse assoziiert sind. Die thermodynamischen Eigenschaften, sowie die Mechanismen und Raten für die Mobilisierung von an die Biomasse assoziierten U(IV) Spezies sind unbekannt. Experimentelle Befunde deuten jedoch an, dass sie mobiler als kristallines U sind und die Effektivität von biologischer Uransanierung beeinträchtigen könnten. Außerdem zeigt die Identifizierung von U(IV)-haltigen Kolloiden, welche aus organischer Materie und Eisen bestehen, an, dass organische Liganden für die Mobilisierung von U(IV) bedeutend sind. Schließlich haben frühere Untersuchungen gezeigt, dass biogene Liganden auch das Auflösen von kristallinem Uraninit fördern oder beschleunigen können und wir vermuten, dass sie auch die Mobilisierung von Nicht-kristallinen U unterstützen. In diesem Zusammenhang strebt die beantragte Studie an, die Mechanismen und die Kinetik der Mobilisierung von nicht-kristallinem U(IV) durch biogene Liganden und reduzierte Huminstoffe zu erforschen und mit denen von Uraninit zu vergleichen. Wir werden außerdem den Einfluss von Liganden auf die potentielle Umwandlung von nicht-kristallinem U(IV) in kristallines U(IV) testen, was vermutlich die Stabilität von U(IV) beeinflusst. Als potentielles Werkzeug zur Identifikation dieser Prozesse in komplexen natürlichen Systemen erforschen wir die U Isotopenfraktionierung als Proxy für die Mechanismen der U Reduktion, der Mobilisierung von Nicht-kristallinem U, z.B durch Komplexierung mit organischen Liganden, sowie bei der potentiellen Transformation von Nicht-kristallinen zu kristallinem U. Die Quantifizierung der U Isotopenfraktionierung könnte auch zur Identifikation der Mechanismen der Uranreduktion und Phasenumwandlung auf molekularer Ebene beitragen. Schließlich werden wir quantitative - reactive transport models - entwickeln, die kinetischen Prozesse und Isotopenfraktionierung einschließen. Diese sollen gegen die Ergebnisse der Säulenexperimente getestet werden, um damit die Komplexität von Uranreduktion und Mobilisierung im Feldmaßstab abzuschätzen. Die Ergebnisse dieser Studie werden neue Einblicke in die Prozesse liefern, die zur Mobilität tetravalenten Urans in U-kontaminierten Gebieten, wie z.B. in Uranabbaugebieten oder durch Waffenuran in Böden, führen. Außerdem erwarten wir, dass sie wichtige Informationen für die Entwicklung von nachhaltigen Sanierungsstrategien liefern werden.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen
• Internationaler Bezug: Österreich, Schweiz
• Partnerorganisation: Fonds zur Förderung der wissenschaftlichen Forschung (FWF); Schweizerischer Nationalfonds (SNF)
• Mitverantwortliche: Dr. Rizlan Bernier-Latmani; Professor Dr. Stephan Krämer