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Topochemische Fluorierung im Anwendungsfeld interkalationsbasierter Fluorid-Ionen-Batterien, maßgeschneiderter Eigenschaften sowie der Modifizierung dünner Filme

Fachliche Zuordnung Festkörper- und Oberflächenchemie, Materialsynthese
Herstellung und Eigenschaften von Funktionsmaterialien
Förderung Förderung von 2015 bis 2023
Projektkennung Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 285249272
 
Erstellungsjahr 2023

Zusammenfassung der Projektergebnisse

Im Rahmen des durchgeführten Projektes wurden topochemische Fluorierungen zur Entwicklung von auf Interkalation basierenden Fluorid-Ionen-Batterien, zur Einstellung spezifischer Eigenschaften sowie zur Modifizierung dünner Filme untersucht. Auf dem Gebiet der Fluorid-Ionen-Batterien konnten eine Vielzahl an Verbindungen für Ihre Eignung als reversible Elektrodenmaterialien getestet werden. Hier hat sich gezeigt, das Übergangsmetall-haltige Verbindungen im Ruddlesden-Popper-Strukturtyp Fluorid-Ionen reversibel ein- bzw. wiederauslagern können, was durch die schichtartige Struktur und die Lokalisierung der Fluorid-Ionen auf interstitiellen Lagen begünstigt wird. Besondere Eignung zeigt sich hier für die Verwendung von Nickelaten als Kathodenmaterialien, insbesondere wenn die Lade- und Entlade-Bedingungen so gewählt werden, dass Nebenreaktionen mit Kohlenstoff- Additiven minimiert werden. Hierdurch lassen sich Feststoff-Fluorid-Ionen-Batterien realisieren, die zum Teil über viele Monate zyklisiert werden können. Hier hat sich gezeigt, dass durch eine Anwendung von uniaxialem Druck während des Ladevorgangs zusätzlich eine deutliche Reduktion der Überspannung und dadurch erhöhte Coulomb-Effizienz erzielen lässt. Im Projekt wurden neben der Verwendung elektrochemischer und chemischer Fluorierungen auch selektive topochemische Defluorierungen von Oxyfluoriden entwickelt. Hierzu hat sich Natriumhydrid als geeignetes Reduktionsmittel gezeigt, welches durch die hohe Gitterenergie von NaF selektiv Fluorid-Ionen reduktiv extrahieren kann. Hierbei konnten neue Anodenmaterialien exploriert werden, die z. B. auf der reduktiven Defluorierung von La2NiO3F2 oder Sr2TiO3F2 beruhen können, wobei die Defluorierung starke Einflüsse auf die elektronischen und magnetischen Eigenschaften besitzen kann. Interessanterweise zeigte sich, dass beim Versuch der elektrochemischen Defluorierung ebenfalls reduktive Nebenreaktionen am Kohlenstoff auftreten können, die sich vermutlich durch Ein- bzw. Anlagerung von Kationen aus Festelektrolyt oder Elektrodenmaterial an die Kohlenstoffmatrix erklären, was durch eine Eliminierung des Kohlenstoffs als Leitadditiv aus der Anionenseite vermieden werden könnte. Zudem konnte gezeigt werden, dass sowohl ferromagnetische als auch supraleitende Eigenschaften reversibel elektrochemisch geschaltet werden können. Der Einfluss der topochemischen Fluorierung auf katalytische Eigenschaften wurde an Bariumferraten sowie -cobaltaten untersucht. Hier ließen sich u. a. bedingt durch die gewählte Herstellungsmethode der Sprühpyrolyse neue Verbindungen identifizieren, resultierende Pulver konnten zu dünnen Filmen verarbeitet werden. Nach einer Weiterentwicklung von Fluorierungsmethoden für dünne Filme ließen sich zudem der Einfluss der Fluorierung auf die elektrischen Eigenschaften und damit verknüpft elektrokatalytische Eignung zur Sauerstoffreduktion bestimmen, aber auch dünne Filme von Manganaten bezüglich ihrer magnetischen Eigenschaften modifizieren.

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