Development of Laser-induced Breakdown Spectroscopy for Multiple Parameter Measurements in Sooting Flames

• Applicant: Professor Dr.-Ing. Johannes Kiefer
• Subject Area: Technical Thermodynamics
• Term: from 2016 to 2023
• Project identifier: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Project number 299488043

• Final Report Year: 2024

Final Report Abstract

Ziel des Projektes war es, die Laser-induzierte Plasma Spektroskopie (LIBS) als diagnostisches Werkzeug für die Messung multipler Parameter (einschl. der chemischen Zusammensetzung und der Temperatur) in rußenden Flammen nutzbar zu machen. Ein wichtiges Problem beim Einsatz von LIBS in Aerosolen und damit auch in rußenden Flammen stellen Störsignale dar. Die Anwesenheit von Nanopartikeln und Partikelaggregaten führt zu starken elastischen Streulichtsignalen durch Mie- und Rayleighstreuung. Findet zudem eine Absorption der Laserstrahlung durch die Partikel statt, können diese stark aufgeheizt werden und emittieren daraufhin ein laserinduziertes Glühen (laser-induzierte Inkandeszenz, LII). Zudem können Fluoreszenz-Signale von natürlich vorkommenden Verbrennungszwischenprodukten sowie von lasergenerierten Spezies auftreten. Um die LIBS-Messtechnik für die Untersuchung rußender Flammen anwendbar zu machen, musste daher eine Strategie entwickelt werden, um die LIBS-Signale von den Störsignalen unterscheidbar und nutzbar zu machen. Dazu wurden verschiedene Ansätze, z.B. experimentelle Methoden sowie geeignete Signalauswertemethoden, untersucht und kombiniert. Dabei wurden zwei grundsätzliche Ansätze, nämlich die Aufnahme zeitintegrierter sowie zeitaufgelöster Signale, untersucht. Eine weitere Herausforderung war die Tatsache, dass in Gegenwart von Partikeln die Schwelle für laserinduzierte Plasmabildung, d.h. die minimal benötigte Pulsenergie, die zum Durchbruch führt, im Vergleich zu einer reinen Gasphase signifikant reduziert. Um die LIBS-Messtechnik reproduzierbar in rußenden Flammen einsetzen zu können, musste daher der Einfluss der Partikel verstanden und quantitativ vorhergesagt werden. Wesentliche wissenschaftliche Erfolge des Projektes waren: (1) Die Entwicklung einer experimentellen Methode, die erstmals eine LIBS-Temperaturmessung im Einzelpulsbetrieb ermöglicht; (2) die systematische Entwicklung chemometrischer Methoden zur Auswertung von LIBS-Daten; (3) die erfolgreiche Kombination der LIBS-Methode mit der Particle Imaging Velocimetry für die simultane Bestimmung der chemischen Zusammensetzung und des Strömungsfeldes; (4) die Entwicklung eines neuen optischen Pulsstreckerkonzepts basierend auf Polarisationseigenschaften; (5) die erfolgreiche Kombination der Raman- und LIBS-Methoden für die Gasphasendiagnostik. Letztere ermöglicht eine vollständige thermochemische Charakterisierung. Zusammenfassend kann gesagt werden, dass die LIBS-Messtechnik im Rahmen des Projektes zu einem wesentlich vielseitigeren Werkzeug für die Gasphasenanalytik in ruhenden, strömenden und reagierenden Systemen weiterentwickelt wurde.

Publications

• Polarization-controlled optical ring cavity (PORC) tunable pulse stretcher. Optics Communications, 372, 98-105.
  Williamson, Andrew P. & Kiefer, Johannes
  
• Sensitivity, stability, and precision of quantitative Ns-LIBS-based fuel-air-ratio measurements for methane-air flames at 1–11 bar. Applied Optics, 55(28), 8042.
  Hsu, Paul S.; Gragston, Mark; Wu, Yue; Zhang, Zhili; Patnaik, Anil K.; Kiefer, Johannes; Roy, Sukesh & Gord, James R.
  
• “Analysis into the Laser-induced Breakdown Signal from Combusting Solid-fuel Wood Pellets”, Laser Applications to Chemical, Security and Environmental Analysis (LACSEA), Imaging and Applied Optics 2016, OSA Technical Digest, Paper JW1F.7, 3pp (2016)
  A.P. Williamson & J. Kiefer
  
• Absorption, emission, and schlieren imaging of liquid and gas flows using an LED and a webcam. tm - Technisches Messen, 85(5), 292-301.
  Kiefer, Johannes; Burg, Lukas & Williamson, Andrew P.
  
• Advanced Laser-Based Techniques for Gas-Phase Diagnostics in Combustion and Aerospace Engineering. Applied Spectroscopy, 71(3), 341-366.
  Ehn, Andreas; Zhu, Jiajian; Li, Xuesong & Kiefer, Johannes
  
• Strategies for suppressing elastically scattered laser light in ungated laser-induced breakdown spectroscopy. Spectrochimica Acta Part B: Atomic Spectroscopy, 149, 267-270.
  Williamson, Andrew Pressley & Kiefer, Johannes
  
• Comparison of existing laser-induced breakdown thermometry techniques along with a time-resolved breakdown approach. Applied Optics, 58(14), 3950.
  Williamson, Andrew P.; Thiele, Ulrich & Kiefer, Johannes
  
• Revealing the impact of laser-induced breakdown on a gas flow. Measurement Science and Technology, 31(2), 027001.
  Vanselow, Christoph; Stöbener, Dirk; Kiefer, Johannes & Fischer, Andreas
  
• “Konzept zur simultanen Bestimmung von Temperatur und Luftzahl unter Nutzung laserinduzierter Plasmen“, Proceedings 29. Deutscher Flammentag, MT1, 5pp (2019)
  A.P. Williamson, U. Thiele & J. Kiefer
  
• “The impact of soot on laser-induced breakdown spectroscopy and the implementation of the breakdown delay thermometry method”, Dissertation.
  A.P. Williamson
  
• “Kombinierte Raman-LIBS-Methode für die Verbrennungsdiagnostik“, Proceedings 31. Deutscher Flammentag, 5pp (2023)
  J. Kiefer
  
• Simultaneous Application of Raman and Laser-Induced Breakdown Spectroscopy in the Gas Phase with a Single Laser and Detector. Applied Spectroscopy, 78(4), 438-441.
  Kiefer, Johannes