Untersuchung und Kontrolle exzitonischer Quantenkorrelationen in Halbleitern durch ultrabreitbandige Terahertz-Impulse
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Niederenergetische Elementaranregungen im schwer zugänglichen THz-Spektralbereich sind von zentraler Bedeutung für die Festkörperphysik. Das wissenschaftliche Ziel der Emmy-Noether-Gruppe war, diese Anregungen auf kürzesten Zeitskalen zu beobachten, und gezielt zu kontrollieren. Hierfür wurde zunächst ein neues Konzept für tischbasierte höchstintensive THz-Quellen entwickelt. Rekord-Feldstärken von bis zu 109 V/m übertreffen selbst aktuelle Großforschungseinrichtungen bei Weitem und sind vergleichbar mit den Feldstärken, die im Inneren von Atomen herrschen. Der Abstimmbereich ultrakurzer THz-Impulse wurde auf den gesamten Fern- und Mittelinfrarotbereich ausgedehnt. Mit den kürzesten faserbasierten Lichtimpulsen, einzelnen Lichtzyklen im Telekom-Frequenzbereich, werden alle THz-Transienten elektro-optisch nach Amplitude und Phase des elektrischen Feldes aufgelöst. Dabei wurde die Empfindlichkeit so weit erhöht, dass selbst Feldtransienten detektiert werden können, die nur aus wenigen THz-Photonen bestehen. Mit diesem Arsenal neuartiger THz-Photonik konnte die niederenergetische Elementardynamik in Festkörpern in einem vormals unerreichbaren Regime höchster Feldstärken und Frequenzen bei gleichzeitiger Sub-Zyklen-Präzision kontrolliert werden. Hauptstudienobjekt waren zunächst Exzitonen – durch Coulomb-Anziehung gebundene Elektron-Lochpaare in Halbleitern. Mit ultrabreitbandigen THz-Transienten konnten wir optisch dunkle Exzitonen in Cu2O anhand ihrer atomähnlichen internen Übergänge beobachten und ihren orbitalen Quantenzustand mittels interner Rabi-Oszillationen kohärent einstellen. In Halbleiter-Mikroresonatoren können Exzitonen mit Lichtwellen zu Exziton-Polaritonen gemischt werden, die sich aufgrund ihrer geringen Masse für Bose-Einstein-Kondensation eignen. Mit THz-Impulsen konnten erstmals der optisch dunkle Materieanteil solcher Kondensate direkt beobachtet werden und neue Möglichkeiten für THz-Quantenkontolle aufgezeigt werden. Exzitonen sind auch für stark korrelierte Elektronensysteme von großer Bedeutung. So konnten wir die Rolle von Exzitonen während eines ultraschnellen Isolator-Metall-Übergangs in VO2 sowie nach Femtosekundenanregung einer Ladungsdichtewelle in TiSe2 verfolgen. Ferner eröffneten die Experimente die Möglichkeit, die Wechselwirkung von Quasiteilchen und Spindichteordnung mit dem Kristallgitter in Hochtemperatur-Supraleitern wie YBa2Cu3O7-8 oder Pniktiden auf einer Sub-Zyklen-Zeitskala zu beobachten. Parallel entwickelten wir neue Möglichkeiten für kohärente THz-Kontrolle und extreme Nichtlinearitäten mittels atomar starker Felder. Spitzenfelder von bis zu 5 MV/cm erlaubten uns, nichtperturbative THz-Nichtlinearitäten an der fundamentalen Bandlücke von InSb zu treiben, die zu starken Vielwellenmischsignalen führten. Auch gelang es uns, mit der Magnetfeld-Komponente intensiver THz-Impulse an kollektive Oszillationen des Elektronenspins anzukoppeln und diese auf der Femtosekunden-Zeitskala kohärent zu kontrollieren. Dieses Konzept könnte ein völlig neues Forschungsgebiet der Femtosekunden-THz-Spinresonanz eröffnen. Die Ergebnisse auf dem Gebiet der THz-Quantenoptik im Regime ultrastarker Licht-Materie-Kopplung stießen international auf besonders große Resonanz. Basierend auf einer Halbleiter-Nanostruktur entwickelten wir einen optischen Schalter, in dem extrem starke Licht-Materie-Kopplung innerhalb einer Zeitspanne von weniger als einer Lichtschwingung aktiviert werden kann. Ultrabreitbandige THz-Impulse verfolgten direkt, wie sich nackte Photonen in gemischte Licht-Materie-Teilchen verwandeln. In diesem Regime wurden neuartige nichtadiabatische Quantenphänomene ähnlich Hawking-Strahlung schwarzer Löcher vorhergesagt. Unsere Arbeit löste international verstärkte Anstrengungen aus, diese neue Klasse von Quantenphänomenen zu beobachten. Unsere Ergebnisse wurden von hochrangigen Fachzeitschriften mit Sonderartikeln hervorgehoben und in zahlreichen populärwissenschaftlichen Magazinen und Zeitungen diskutiert. Daneben wurden unsere Arbeiten mit mehreren bedeutenden Preisen ausgezeichnet, wie dem renommierten Rudolf-Kaiser-Preis, dem Nycomed-Forschungspreis, dem EADS-Forschungspreis Claude Dornier, dem Sigrid-und-Viktor-Dulger-Preis und dem Maiman Student Award 2014 der Optical Society of America.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
- Phase-locked generation and field-resolved detection of widely tunable terahertz pulses with amplitudes exceeding 100 MV/cm, Optics Letters 33, 2767 (2008)
A. Sell, A. Leitenstorfer, and R. Huber
- Terahertz coherent control of optically dark paraexcitons in Cu2O, Physical Review Letters 101, 246401 (2008)
S. Leinß, T. Kampfrath, K. v. Volkmann, M. Wolf, J. T. Steiner, M. Kira, S. W. Koch, A. Leitenstorfer, and R. Huber
- Sub-cycle switch-on of ultrastrong light-matter interaction, Nature 458, 178 (2009)
G. Günter, A. A. Anappara, J. Hees, A. Sell, G. Biasiol, L. Sorba, S. De Liberato, C. Ciuti, A. Tredicucci, A. Leitenstorfer, and R. Huber
- Femtosecond Response of Quasiparticles and Phonons in Superconducting YBCO Studied by Wideband Terahertz Spectroscopy, Physical Review Letters 105, 067001 (2010)
A. Pashkin, M. Porer, M. Beyer, K. W. Kim, A. Dubroka, C. Bernhard, X. Yao, Y. Dagan, R. Hackl, A. Erb, J. Demsar, R. Huber, and A. Leitenstorfer
- Synthesis of a single cycle of light with compact erbium-doped fibre technology, Nature Photonics 4, 33 (2010)
G. Krauss, S. Lohss, T. Hanke, A. Sell, S. Eggert, R. Huber, and A. Leitenstorfer
- Coherent terahertz control of antiferromagnetic spin waves, Nature Photonics 5, 31 (2011)
T. Kampfrath, A. Sell, G. Klatt, A. Pashkin, S. Mährlein, T. Dekorsy, M. Wolf, M. Fiebig, A. Leitenstorfer, and R. Huber
- Non-perturbative interband response of a bulk InSb semiconductor driven offresonantly by terahertz electromagnetic few-cycle pulses, Physical Review Letters 109, 147403 (2012)
F. Junginger, B. Mayer, C. Schmidt, O. Schubert, S. Mährlein, A. Leitenstorfer, R. Huber, and A. Pashkin
- Photonics: Terahertz collisions, Nature 483, 545 (2012)
R. Huber
- Ultrafast transient generation of spin-density-wave order in the normal state of BaFe2As2 driven by coherent lattice vibrations, Nature Materials 11, 497 (2012)
K. W. Kim, A. Pashkin, H. Schäfer, M. Beyer, M. Porer, T. Wolf, C. Bernhard, J. Demsar, R. Huber, and A. Leitenstorfer
(Siehe online unter https://doi.org/10.1038/NMAT3294) - A new twist on terahertz pulses, Nature Photonics 7, 678 (2013)
T. L. Cocker and R. Huber
- Revealing the dark side of a bright exciton-polariton condensate, Nature Communications 5, 4648 (2014)
J.-M. Ménard, C. Poellmann, M. Porer, U. Leierseder, E. Galopin, A. Lemaître, A. Amo, J. Bloch and R. Huber
(Siehe online unter https://doi.org/10.1038/ncomms5648) - Shot noise reduced terahertz detection via spectrally postfiltered electro-optic sampling, Optics Letters 39, 2435 (2014)
M. Porer, J.-M. Ménard, and R. Huber
(Siehe online unter https://doi.org/10.1364/OL.39.002435)
