In-situ-Verfahren zur Bestimmung hoher Sauerstoffdefizite in Cer-Zirkon-Mischoxiden für den Einsatz in der Abgasnachbehandlung

• Antragsteller: Professor Dr.-Ing. Holger Fritze; Professor Dr.-Ing. Ralf Moos
• Fachliche Zuordnung: Herstellung und Eigenschaften von Funktionsmaterialien
• Förderung: Förderung von 2016 bis 2023
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 315514625

Ceroxid weist neben katalytischen Eigenschaften eine hohe Sauerstoffspeicherfähigkeit auf und bietet damit hervorragende Voraussetzungen für den Einsatz in Speicherkatalysatoren und Dampfreformern. Zur Erhöhung der Stabilität werden Cer-Zirkon-Mischoxide eingesetzt. Das im Vergleich zu anderen Oxiden erreichbare hohe Sauerstoffdefizit wird bisher nur mit indirekten oder aufwendigen Labormethoden untersucht. Zur Verbesserung der Effektivität der o. g. Systeme muss das Sauerstoffdefizit von Cer-Zirkon-Mischoxiden in-situ überwacht werden. An dieser Stelle stellen resonante Nanowaagen und mikrowellenbasierte Ansätze vielversprechende Möglichkeiten dar. Letztere werden derzeit bereits im Fahrzeugabgas erprobt, ohne allerdings den genauen Wirkmechanismus zu kennen. Weiterhin müssen die Defektmechanismen der Cer-Zirkon-Mischoxide bei hohen Sauerstoffdefiziten besser verstanden werden.Ziel des Vorhabens ist es daher, materialwissenschaftliche Voraussetzungen zur In-situ-Analyse des Sauerstoffdefizites in Cer-Zirkon-Mischoxiden ausgewählter Zusammensetzungen zu schaffen. Hierfür sollen die direkte Messung des Sauerstoffdefizites mittels einer resonanten Hochtemperatur-Nanowaage (TU Clausthal) und ein indirektes mikrowellenbasiertes Verfahren (Univ. Bayreuth) realisiert werden. Dabei wird der Einfluss der elektrischen und mechanischen Eigenschaften der Mischoxide auf Frequenzen und Dämpfungen genutzt. Die Messungen erfolgen bei hohen Temperaturen, bei der sich Defektgleichgewichte schnell einstellen.Im Rahmen der Vorarbeiten konnte die grundsätzliche Eignung der vorgeschlagenen Verfahren zur Untersuchung des Sauerstoffdefizits nachgewiesen werden. Neben der Entwicklung der neuen In-situ-Messmethoden sollen zusätzlich in Kombination mit konventionellen Methoden die Stabilitätsgrenzen der Mischoxide bei hohen Sauerstoffdefiziten ermittelt werden. Dabei sind die Defekt- und Transportmechanismen sowie der Einfluss der Morphologie zu untersuchen. Darüber hinaus ist die Bestimmung weiterer thermophysikalischer Eigenschaften wie die chemische Expansion der Mischoxide bei hohen Sauerstoffdefiziten geplant, so dass Aussagen zur mechanischen Stabilität getroffen werden können. Weiterhin werden die dielektrischen Eigenschaften von Cer-Zirkon-Mischoxiden im Mikrowellenbereich bestimmt und ein Modell erstellt, das die Mikrowelleneigenschaften von Dreiwegekatalysatoren im Betrieb beschreiben kann.Die Forschungsstrategie besteht darin, gemeinsame Proben zu präparieren, diese in beiden Laboren zu vermessen, die Daten zu korrelieren und gemeinsam für eine Modellbildung zu nutzen. Der Ansatz basiert auf den komplementären Kompetenzen der Antragsteller und bietet punktuell Redundanzen, die die Verlässlichkeit der Daten erhöhen. Die zu erwarten-den Ergebnisse vertiefen das Verständnis der Defektchemie von Cer-Zirkon-Mischoxiden bei hohen Sauerstoffdefiziten und bilden gleichzeitig die Voraussetzung zur In-situ-Überwachung entsprechender Hochtemperatur-Systeme.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen