DFTB-basierter globaler Optimierungsansatz für großskalige Grenzflächensysteme

• Antragstellerin: Dr. Chiara Panosetti
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Moleküle, Materialien, Oberflächen ; Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation
• Förderung: Förderung von 2016 bis 2019
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 317276980

Ziel des Projektes ist die Entwicklung eines tragfähigen Rechner-gestützten Protokolls zur Strukturbestimmung großskaliger Grenzflächensysteme. Entsprechende Systeme sind gewöhnlich durch eine Komplexität charakterisiert, die eine systematische Geometriebestimmung mit globalen Optimierungsverfahren erfordert. Gleichzeitig werden intrinsisch Dimensionen adressiert, in denen Quanteneffekte erfasst werden und daher Elektronenstrukturmethoden zur Berechnung der Energetik eingesetzt werden müssen. Beide Vorgaben zusammen führen aktuell zu einem weitgehend nicht handhabbarem numerischen Aufwand. In diesem Projekt ziele ich darauf ab diese Limitierung mittels eines zweifachen Ansatzes zu bewältigen: Durch Einführen eines geometrischen Vorsamplings auf einem kosteneffektiveren Theorielevel und Entwicklung eines Abtastverfahrens, welches speziell auf Grenzflächensysteme mit ihrer oft unbekannten Zusammensetzung und Stöchiometrie abgestimmt ist. Letzteres basiert auf großkanonischen Samplingverfahren und ersteres auf der Self-Consistent Charge Density Functional Tight Binding (SCC-DFTB) Methode. Hinsichtlich dieser Methode wird ein Hauptaugenmerk auf einem konsistenten Parametrisierungsschema für alle Elemente des Periodensystems liegen. Das entwickelte Protokoll wird auf diverse Problemstellungen angewendet werden, die alle die Notwendigkeit eines extensiven Struktursamplings aufweisen und die von der Vorhersage von Si- und RuO2-Oberflächenrekonstruktionen bis zur Oxidations-induzierten Redispersion von geträgerten TanOm-Clustern reichen.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen