Schwefelresistenz bimetallischer Ni-Katalysatoren

• Antragsteller: Privatdozent Dr.-Ing. Martin Seipenbusch
• Fachliche Zuordnung: Chemische und Thermische Verfahrenstechnik ; Mechanische Verfahrenstechnik
• Förderung: Förderung von 2016 bis 2021
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 323201401

Der Verlust der katalytischen Aktivität infolge von Vergiftung metallischer Oberflächen mit Schwefel ist in vielen Anwendungsbereichen problematisch. Beispiele hierfür sind die Konversion von Biomasse in Flüssigbrennstoff und Chemikalien in katalytischen Prozessen, die katalytische Reduktion von höheren Polyaromaten in Dieselkraftstoff und der Betrieb von oxidkeramischen Brennstoffzellen (SOFC). Eine Erhöhung der Schwefelresistenz heterogener Katalysatoren ist daher von großem Interesse.Ziel des vorgeschlagenen Projektes ist die Überprüfung der Hypothese der zufolge eine Veränderung in der elektronischen Bandstruktur eines Metall-Katalysators zur Erhöhung der Schwefelresistenz führen kann. Dies soll durch Zulegierung eines zweiten Metalls erreicht werden. Die Literaturrecherche ergab zwei besonders interessante Ni-basierte Legierungen, welche hier als Modellsysteme untersucht werden sollen. Dies ist zum einen Ni-Ru, für welches theoretisch eine Veränderung der Zustandsdichte am Fermi-Niveau und gleichzeitig (ebenfalls theoretisch) eine Beeinflussung der S-Adsorption gezeigt werden konnte. Zum anderen ist dies Ni-Sb, für welches experimentell eine sehr starke Erhöhung der S-Resistenz gezeigt, hierfür jedoch keine mechanistische Erklärung gegeben werden konnte. Für beide Systeme sollen mithilfe von online Charakterisierungsmethoden und den guten Möglichkeiten der Partikelstrukturierung, welche in Aerosolsystemen zur Verfügung stehen, die Effekte von Schwefel auf die katalytischen Eigenschaften untersucht und die Mechanismen der Desaktivierung aufgeklärt werden.Aus der Zielstellung ergeben sich die folgenden Kernfragen:Wie hängt die Adsorption von Schwefel von der Zusammensetzung legierter Partikeln ab?Wie verändert sich die elektronische Struktur legierter Metallpartikeln in Abhängigkeit von ihrer Zusammensetzung? Wie ändert sich die katalytische Aktivität für eine Testreaktion mit der Zeit in Anwesenheit von Schwefel und als Funktion der Zusammensetzung legierter Partikeln?Die experimentelle Vorgehensweise lässt sich in drei Schritte einteilen. Zunächst steht die Generierung binärer metallischer Partikeln kontrollierter Größe und Zusammensetzung im Vordergrund, welche sorgfältig charakterisiert werden. Hierzu kommen online Methoden der Aerosoltechnik aber auch offline Verfahren zum Einsatz. Ein wesentliches online Verfahren wird die Aerosolphotoemissionsspektrometrie (APES) sein, welches Aussagen bezüglich der elektronischen Struktur der Partikeln erlaubt. In einem zweiten Schritt wird die Adsorption von Schwefel an den Partikeln untersucht, hierzu wird ebenfalls die APES eingesetzt. Der dritte Schritt des Arbeitsprogramms umfasst die Untersuchung der katalytischen Aktivität der erzeugten Strukturen sowie deren Schwefelresistenz in Abhängigkeit von der Partikelzusammensetzung.

• DFG-Verfahren: Sachbeihilfen