Ein Multiskalenansatz für Ladungstransfer in Proteinaggregaten: von Moleküldynamik-Simulationen zur dielektrischen Kontinuumstheorie

• Antragsteller: Professor Dr. Thorsten Koslowski
• Fachliche Zuordnung: Theoretische Chemie: Elektronenstruktur, Dynamik, Simulation ; Biophysik ; Strukturbiologie
• Förderung: Förderung von 2016 bis 2021
• Projektkennung: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 324071773

• Erstellungsjahr: 2021

Zusammenfassung der Projektergebnisse

Dieses Projekt hat zum Verständnis des Protein-Elektronentransfers beigetragen, einem biologischen Prozess, der für das Leben auf diesem Planeten von zentraler Bedeutung ist. Wir haben diesen scheinbar einfachen Typ der chemischen Reaktion aus theoretischer und rechnerischer Sicht betrachtet. Obwohl sie aus verschiedenen Bereichen der Physik stammen, zeigen Methoden, die in der Newtonschen Dynamik, der Elektrodynamik und der statistischen Mechanik ihren Ursprung haben, nicht nur eine bemerkenswerte Übereinstimmung, sondern haben sich auch als gegenseitig unterstützend erwiesen, z.B. bei der Aufteilung charakteristischer Energien in Protein- und Lösungsmittelbeiträge. Elemente der hier angewandten Theorie können verifiziert und mit Experimenten für kleine Systeme verglichen und auf Proteinkomplexe hochskaliert werden, die eine große Anzahl von Ladungsträgern speichern und transportieren. In diesen Komplexen spielen langreichweitige Coulomb-Wechselwirkungen zwischen Exzesselektronen eine wichtige Rolle und müssen berücksichtigt werden, um die Besetzung von Ladungslokalisierungszentren zu bestimmen und die Kinetik des Ladens und Entladens zu berechnen.

Projektbezogene Publikationen (Auswahl)

• Simulating biological charge transfer: continuum dielectric theory or molecular dynamics?, Biophysical Chemistry 241, 1 (2018)
  D. Gnandt, S. Na, T. Koslowski
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1016/j.bpc.2018.07.001)
• Long-range electron-electron interaction and charge transfer in protein complexes: a numerical approach, PCCP 34, 18595 (2019)
  D. Gnandt, T. Koslowski
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1039/c9cp03141c)
• Monte Carlo simulation and thermodynamic integration applied to protein charge transfer, J. Comp. Chem. 41, 1105 (2020)
  J. Kaiser, M. Castellano, D. Gnandt, T. Koslowski
  (Siehe online unter https://doi.org/10.1002/jcc.26155)