Kationenaustausch an einzelnen Nanodrähten
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Im Rahmen dieses Projektes wurden elektrische Transportmessungen an einzelnen Nanodrähten vor, während und nach dem Kationenaustausch von CdSe zu Ag2Se durchgeführt. Die CdSe-Nanodrähte wurden direkt auf Si/SiO2 Substraten mit einer nasschemischen Solution-Liquid-Solid Synthese hergestellt. Anschließend wurden einzelne CdSe-Nanodrähte mit Hilfe von optischer Lithographie kontaktiert. Als Metalle für die Zuleitungselektroden dienten Titan bzw. Gold/Titan. Auf diese Weise konnten Einzel-Nanodraht-Feldeffekttransistoren mit unterschiedlichen Drahtdurchmessern hergestellt werden. Die kapazitive Kopplung der Nanodrähte zum dotierten Silizium-Substrat, welches als Back- Gate diente, konnten mit dem Simulationsprogramms Comsol Multiphysics berechnet werden. Mit der kapazitiven Kopplung des Back-Gates zum Nanodraht konnten die spezifische elektrische Leitfähigkeit, die Feldeffekt-Mobilität und die Ladungsträgerkonzentration von einzelnen Nanodrähten in Transistorgeometrie bestimmt werden. Nach Fertigung der CdSe-Nanodraht-Transistoren konnte ein vollständiger Kationenaustausch von CdSe zu Ag2Se an einzelnen Nanodrähten durchgeführt werden. Die Materialzusammensetzungen wurden EDX-Messungen bestätigt. Mit Hilfe von kontinuierlichem Kationenaustausch konnte zudem der Übergang von isolierendem CdSe zu leitfähigem Ag2Se in elektronischen Transportmessungen untersucht werden. Hierbei wurden die CdSe-Nanodrahttransistoren für kurze Zeitintervalle in eine Silbernitratlösung getaucht und anschließend elektronisch charakterisiert. Die reinen CdSe-Nanodrähte waren hoch isolierend, während die vollständig ausgetauschten Ag2Se-Nanodrähte einen metallischen, diffusen 3D Ladungstransport aufwiesen. Die spezifische Leitfähigkeit der reinen Ag2Se-Nanodrähte entsprach dabei der von makroskopischem Ag2Se. Die Beobachtungen legen den Schluss nahe, dass der Kationenaustausch an und unter den Elektroden langsamer stattfindet als in der Mitte des Drahtes zwischen den Elektroden. Nichtlineare Strom-Spannungskennlinien, die in frühen Phasen des partiellen Kationenaustausches häufig beobachtet wurden, unterstützen diese Hypothese. Verbesserte ohmsche Kontakte zwischen den Zuleitungs-Elektroden und den Nanodrähten, beispielsweise durch Eindiffundieren der Elektrodenmetalle, könnten daher hilfreich sein, um den Grad des Kationenaustausches anhand der Leitfähigkeit der Nanodrähte noch besser nachverfolgen zu können. Als Teil des Projektes wurde eine Apparatur für temperaturabhängige Transportmessungen für den Bereich -195°C bis 420°C beschafft und in Betrieb genommen. Bei temperaturabhängigen Leitfähigkeitsmessungen war unterhalb von 100°C ein sprunghafter Anstieg in der Leitfähigkeit der Ag2Se-Nanodrähte zu beobachten. Eine solche Erhöhung der Leitfähigkeit ist charakteristisch für den superionischen Übergang von der beta- zur alpha- Phase in Ag2Se. In makroskopischem Ag2Se Proben wird die superionische Übergangstemperatur in der Literatur erst bei 133°C beschrieben. Die Herabsetzung der superionischen Übergangstemperatur in den Ag2Se-Nanodrähten kann teilweise mit dem hohen Oberfläche-zu-Volumen Verhältnis in Nanodrähten im Vergleich zu Bulk-Proben erklärt werden. Ein ähnlicher Effekt ist die Herabsetzung der Schmelztemperatur in Nanoteilchen relativ zu Bulk-Proben. Eine zusätzliche Herabsetzung der superionischen Übergangstemperatur in den Ag2Se-Nanodrähten könnte auf Phasengrenzen in der Kristallstruktur zurückzuführen sein.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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Frühjahrstagung der Deutschen Physikalischen Gesellschaft Berlin, Germany, Talk: Transport Measurements on Single CdSe Nanowires during Cation Exchange. 2018
Maximilian Schwarz, Christian Strelow, August Dorn & Alf Mews
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Gordon Research Conference - Colloidal Semiconductor Nanocrystals Smithfield, RI, USA, Poster: Electrical Properties of Individual CdSe Nanowires Throughout Cation Exchange to Ag2Se. 2018
Smithfield, RI, USA, Maximilian Schwarz, Christian Strelow, August Dorn & Alf Mews
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DPG Summer School Bad Honnef, Germany Superionic Phase Transition in Single Ag2Se Nanowires. 2019
Maximilian Schwarz, August Dorn & Alf Mews
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Frühjahrstagung der Deutschen Physikalischen Gesellschaft Regensburg, Germany, Talk: Temperature Controlled Phase Transition in Single Ag2Se Nanowires. 2019
Maximilian Schwarz, August Dorn & Alf Mews
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NaNaX 9 Hamburg, Germany Poster: Superionic Phase Transition in Single Ag2Se Nanowires Obtained from CdSe Nanowires Through Cation Exchange
Maximilian Schwarz, August Dorn, Alf MewsMaximilian Schwarz, August Dorn & Alf Mews
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Superionic phase transition in individual silver selenide nanowires. Nanoscale, 13(17), 8017-8023.
Schwarz, Maximilian; Mews, Alf & Dorn, August
