Einbau von Radionukliden in Karbonate
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Wir haben gezeigt, daß es neben den drei bekannten Ba-Ca-Carbonaten Alstonit, Paralstonit und Barytocalcit ein viertes Ba-Ca-Carbonat gibt, das wir als die „C2-Phase“ bezeichnen. Wir haben die Struktur dieser Phase bestimmt. Wir konnten zeigen, daß in früheren Arbeiten anderer Autoren Experimente nicht, wie angenommen, mit Barytocalcit, sondern mit der „C2-Phase“ durchgeführt wurden. Wir konnten nachweisen, daß die C2-Phase auf unterschiedliche Arten hergestellt werden kann, einschließlich durch Fällungsreaktionen. In Fällungsreaktion können bis zu 6 mol% Seltenerdmetalle in die C2-Phase eingebaut werden. Damit besteht potentiell die Möglichkeit, bei der Aufbereitung von radioaktiven Materialien Lanthanide und Aktinide in die C2-Phase einzubauen. Wir haben auch mit Relaxationskalorimetrie thermodynamische Größen in aragonitischen Sr-Ca-Carbonaten bestimmt und gezeigt, daß ein vergleichsweise einfaches „single defect“-Modell zur Vorhersage und Interpretation von thermodynamischen Exzeßgrößen eingesetzt werden kann. Die Kombination aus Ramanspektroskopie und störungstheoretischen DFT-Modellrechnungen hat gezeigt, daß es keine langreichweitige Kationenordnung in dieser Mischkristallreihe gibt. Die größte Überraschung war zunächst, daß aufgrund der falschen Indizierung von Röntgenpulveraufnahmen eine der wesentlichen Annahmen des Antrags, nämlich daß in früheren Arbeiten anderer Autoren die Verwendung bereits untersucht worden war, nicht zutraf. Die positive Überraschung bei den Ergebnissen war, daß der Einbau von 6 mol% Seltenerdelementen in die C2-Phase möglich ist.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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A new BaCa(CO3)2polymorph. Acta Crystallographica Section B Structural Science, Crystal Engineering and Materials, 75(3), 291-300.
Spahr, Dominik; Bayarjargal, Lkhamsuren; Vinograd, Victor; Luchitskaia, Rita; Milman, Victor & Winkler, Björn
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Structural, Physical, and Thermodynamic Properties of Aragonitic CaxSr1–xCO3 Solid Solutions. The Journal of Physical Chemistry C, 125(31), 17474-17481.
Spahr, Dominik; König, Jannes; Bayarjargal, Lkhamsuren; Milman, Victor; Persson, Martin P. & Winkler, Björn
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Incorporation of Europium into (Ba,Ca)2(CO3)2. Journal of Solid State Chemistry, 307, 122759.
Spahr, Dominik; Bayarjargal, Lkhamsuren; Vinograd, Victor; Etter, Martin; Raddatz, Jacek & Winkler, Björn
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Incorporation of rare earth elements into ( Ba,Ca ) 2 ( CO 3 ) 2. Solid State Sciences, 139, 107129.
Spahr, Dominik; Bayarjargal, Lkhamsuren; Vinograd, Victor; Luchitskaia, Rita & Winkler, Björn
