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Bindung, Ladungstransfer und Aggregation lumineszenter Platin-Komplexe an metallischen Grenzflächen

Fachliche Zuordnung Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
Förderung Förderung von 2016 bis 2021
Projektkennung Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Projektnummer 333051277
 
Die Realisierung von druckbaren optoelektronischen Bauteilen erfordert ein fundamentales Verständnis der Aggregation von Molekülen an Oberflächen. Pt(II)-Komplexe stellen eine Klasse von Triplettemittern dar, die die Kopplung in phosphoreszenten Aggregaten begünstigt und dadurch die Durchstimmbarkeit der Farbe organischer lichtemittierender Dioden (OLEDn) ermöglicht. Wir haben eine Strategie entwickelt, um flache Pt(II)-Komplexe zu erhalten, die auf Metallsubstrate aufgebracht werden und Monolagen bilden können. Mithilfe der Rastertunnelmikroskopie (STM) und -spektroskopie (STS) sowie der Dichtefunktionaltheorie (DFT) untersuchen wir Struktur- und elektronische Eigenschaften mit submolekularer Auflösung, was die Herstellung tiefblauer Phosphoren ermöglichte. Mittels STM konnte die Integrität nach der Sublimation geprüft und geeignete Hilfsliganden für aufgedampfte Bauteile gefunden werden. Die optimierten Emitter wurden zum Bau von lösungs-prozessierten und aufgedampften OLEDn verwendet. Nun werden wir tetradentate Luminophore einsetzen, da diese eine ultimative Stabilität besitzen. Deren Aggregate werden anhand von geeigneten Liganden und Substituenten von blau bis rot durchgestimmt. Intermolekulare Wechselwirkungen werden durch Variation der Elektronendichte und der Sperrigkeit der Liganden kontrolliert. Selbstassemblierungseigenschaften werden korreliert mit der molekularen Struktur sowie potentiellen Chiralitätseffekten nach dem Aufbringen planarer, aber asymmetrischer Komplexe. Chemische Synthese und integrale spektroskopische Studien werden geleitet von statischen und dynamischen (TD)DFT-basierten Methoden für die Vorhersage der Stabilität und Verhalten im angeregten Zustand. Die Bildung, Stabilität und lumineszenten Eigenschaften von Aggregaten wird als Funktion der Temperatur in Lösung und für verschiedene Substrate durch Simulationen untersucht. Die besten Kandidaten werden für den Bau von OLEDn verwendet. Wenn sich blau-grüne Emitter zu roten Clustern stapeln, können weiße OLEDn durch Anpassung des Aggregationsgrads realisiert werden. Unsere Befunde liefern auch eine Strategie zur Kontrolle der Ladungsträgerinjektion an Grenzflächen, da eine Hybridisierung des dz2-Orbitals von Pt(II) mit dem Metallsubstrat festgestellt wurde. Da Ladungsträgerinjektion auftreten kann, sind vereinfachte Bauteile vorstellbar, vorausgesetzt die Schichten der polychromatischen, phosphoreszenten Aggregate werden direkt auf der Elektrodenoberfläche gebildet und elektrisch angeregt. Deshalb werden wir Mono-, Bi- und Multilagen von gestapelten Komplexen auf ihre elektronischen Eigenschaften, ihre Leitfähigkeit und ihre (Elektro-)Lumineszenz an leitenden Grenzflächen untersuchen. Mithilfe von STM und STS werden wir die lokale Kopplung der Emitter mit der Metalloberfläche mit der Ladungsträgerinjektion korrelieren um zukünftig vereinfachte OLEDn zu entwickeln.
DFG-Verfahren Sachbeihilfen
Großgeräte CCD Kamera
Gerätegruppe 5800 Photodetektoren, -zellen, -widerstände für UV-VIS
Ehemaliger Antragsteller Professor Dr. Hong-Ying Gao, bis 6/2019
 
 

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