Measuring Zeolitic Diffusion by the Frequency Response (FR) Technique

• Applicant: Professor Dr. Andreas Jentys
• Subject Area: Physical Chemistry of Solids and Surfaces, Material Characterisation
• Term: from 2007 to 2011
• Project identifier: Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) - Project number 34959281

• Final Report Year: 2011

Final Report Abstract

Poröse Festkörper und Zeolithe stellen Schlüsselkomponenten für eine Vielzahl industrieller Anwendungen im Bereich der modernen Katalyse und Stofftrennung dar. Ein detailliertes Verständnis der Einzelschritte der Sorption und des Transports von Kohlenwasserstoffen ist daher von entscheidender Bedeutung für eine erfolgreiche technische Anwendung der Materialien. Im Rahmen des durchgeführten Forschungsprojekts wurde die Diffusion alkylsubstituierter Aromaten im ZSM-5 mittels der Frequenz-Antwort Methode als Funktion der Partikelgröße untersucht. Aus den Experimenten wurde das Netzwerk der Transportwege aus der Gasphase an die sauren Zentren im Inneren der ZSM-5 Kristalle beschrieben und der Einfluß der Partikelgröße auf die Transportkinetik nachgewiesen. Auf Basis der experimentellen Daten wurde ein Modell entwickelt, daß sowohl den Eintritt der Moleküle in die Poren, als auch die Diffusion der Moleküle in den Poren beinhaltet und somit die mathematische Beschreibung des geschwindigkeitsbestimmenden Schritts als Funktion der Partikelgröße ermöglicht. Der Vergleich mikroskopischen und makroskopischen Messmethoden zur Bestimmung der Transportvorgänge zeigte, daß in Abwesenheit von Oberflächendefekten (Oberflächenbarrieren) eine gute Übereinstimmung bei der Bestimmung der Diffusionskonstanten erreicht werden kann.

Publications

• Comparison of the transport of aromatic compounds in small and large MFI particles, Journal of Physical Chemistry C, Vol. 113. 2009, Issue 47, pp. 20435-20444.
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• Diffusion pathways of benzene, toluene and p-xylene in MFI. Microporous and Mesoporous Materials, Vol. 125. 2009, Issues 1–2, pp. 3–10.
  O. C. Gobin, S. J. Reitmeier, A. Jentys, J. A. Lercher
  
• Enhancement of sorption processes in the zeolite H-ZSM5 by postsynthetic surface Modification. Angewandte Chemie International Edition, Vol. 48. 2009, Issue 3, pp. 533–538.
  S. J. Reitmeier, O. C. Gobin, A. Jentys, J. A. Lercher
  
• Diffusion in circularly ordered mesoporous silica fibers. Journal of Physical Chemistry C, Vol. 115. 2011, Issue 17, pp. 8602-8612.
  H. Alsyouri, O. C. Gobin, A. Jentys, J. A. Lercher
  
• Nanoporous glass as a model system for a consistency check of the different techniques of diffusion measurement. ChemPhysChem, Vol. 12. 2011, Issue 6, pp. 1130–1134.
  C. Chmelik, D. Enke, P. Galvosas, O. Gobin, A. Jentys, H. Jobic, J. Kärger, C. B. Krause, J. Kullmann, J. Lercher, S. Naumov, D. M. Ruthven, T. Titze
  
• Role of the surface modification on the transport of hexane isomers in ZSM-5. Journal of Physical Chemistry C, Vol. 115. 2011, Issue 4, pp. 1171-1179.
  O. C. Gobin, S. J. Reitmeier, A. Jentys, J. A. Lercher