Ultrashort laser pulse propagation in materials with strong-coupling carriers
Final Report Abstract
Das Forschungsvorhaben hat sich dem differenzierten Verständnis der Wechselwirkung ultrakurzer Laserpulse mit der nicht-instantanen nichtlinearen Polarisation pulsinduzierter Ladungsträger mit starker Kopplung gewidmet. Hierzu wurde erstmals die Rolle von Selbstlokalisierungsphänomenen pulsinduzierter Ladungsträger bei der Wechselwirkung optischer Materialien mit fs-Laserpulsen verfolgt. Besonderer Fokus lag auf selbstgefangenen exzitonischen Zuständen, die verstärkt in polar oxidischen Kristallen mit starker Elektron-Phonon-Kopplung auftreten können, zu denen das studierte Modellsystem Lithiumniobat (LiNbO3, LN) zählt. Methodisch basierte das experimentell und numerisch geprägte Vorhaben auf der Korrelation der fs-Lumineszenz-Upconversion-Spektroskopie (FLUPS), der fs-Pump-Superkontinuum-Probe-Spektroskopie und der holographischen Ultrakurzzeitspektroskopie. Hierzu erfolgte die Adaption der etablierten FLUPS-Methode auf die Vermessung von Lumineszenzsignalen an Festkörperoberflächen, d.h. in Reflektionsgeometrie. Dem Vorhaben ist es gelungen, die photophysikalische Modellierung zur Wechselwirkung von fs-Laserpulsen mit polar oxidischen Kristallen am Beispiel von Lithiumniobat um den Aspekt selbstgefangener Exzitonen zu erweitern und damit ein konsistentes Modell zu Bildung, Transport und Relaxation selbstgefangener Quasiteilchen, aber auch zur nichtlinearen Wechselwirkung von fs-Laserpulsen mit selbstgefangenen Quasiteilchen zu erarbeiten. Im Vorhaben konnten Vorhersagen aus dem erarbeiteten Modell validiert werden, so bspw. die Möglichkeit der gezielten, pulsgesteuerten Anregung spezifischer Quasiteilchen oder des Energietransfers zwischen zwei Laserpulsen auf der sub-ps-Zeitskala. Gleichermaßen konnten bislang ungeklärte experimentelle Befunde, wie bspw. zur Frage nach der Ladungserhaltung bei der Multiskalenspektroskopie oder der pulsinduzierten UV/VIS-Absorption, aufgeklärt werden. Zur Erarbeitung des Modells haben folgende Teilerkenntnisse maßgeblich beigetragen: Selbstgefangene Exzitonen (STEs) sind für die experimentell gefundene Photolumineszenz bei Raumtemperatur (Lebensdauer ~300 ps) verantwortlich; STEs können simultan zu kleinen Polaronen erzeugt werden; der Transport von STEs erfolgt über Hopping; die Mobilität von STEs ist höher, als von kleinen Polaronen; STEs können nicht aus der Kopplung von einem Elektronpolaron-Lochpolaron-Paar gebildet werden; Elektronpolaronen und Lochpolaronen entstehen nicht aus dem Zerfall von STEs; STEs können an intrinsischen und extrinsischen Defekten gepinnt werden; gepinnte STEs sind metastabil mit einer besonders hohen Lebensdauer (bis in den ms-Zeitbereich) und mit ausgeprägter nichtlinear optischen Response; die Bildungszeit von STEs liegt im Bereich < 100fs, d.h. unterhalb der Bildungszeit von kleinen Polaronen. Aus anwendungsbezogener Sicht konnte eine nichtlineare Wechselwirkung auf die Propagation ultrakurzer Laserpulse besonders im Zeitbereich bis 1 Pikosekunde nach Pulsanregung und damit besonders für Pulse mit Pulsdauern im Bereich von 0.1 – 1ps nachgewiesen werden. Für kürzere Pulsdauern dominieren quasi-instantane nichtlinear optische Eigenschaften (nichtlinearer Brechungsindex, Mehrphotonenabsorption). Wechselwirkungen auf größeren Zeitskalen können durch Reduktion der Konzentration von STE-Pinningzentren reduziert werden, zu denen auch Dotierungen zur Verbesserung der Stöchiometrie, wie bspw. MgLi, zählen. Die Betrachtung der Pinning- und Transportmechanismen erfolgte daher auch auf mikroskopischer Ebene. Hiermit ist es gelungen ein Verständnis zur Kurzzeittransportdynamik von STEs und gepinnten STEs sowie zu den zugehörigen nichtlinear optischen Eigenschaften abzuleiten.
Publications
- Picosecond near-to-mid-infrared absorption of pulse-injected small polarons in magnesium doped lithium niobate. Optical Material Express 8(6), 1505-1514 (2018)
Felix Freytag, Phillip Booker, Gábor Corradi, Simon Messerschmidt, Andreas Krampf, and Mirco Imlau
(See online at https://doi.org/10.1364/ome.8.001505) - Pulse-induced transient blue absorption related with long-lived excitonic states in iron-doped lithium niobate. Opt. Mater. Express 9, 2748-2760 (2019)
Simon Messerschmidt, Björn Bourdon, David Brinkmann, Andreas Krampf, Laura Vittadello, and Mirco Imlau
(See online at https://doi.org/10.1364/ome.9.002748) - The role of self-trapped excitons in polaronic recombination processes in lithium niobate. J. Phys.: Condens. Matter 31 065701 (2019)
Simon Messerschmidt, Andreas Krampf, Felix Freytag, Mirco Imlau, Laura Vittadello, Marco Bazzan & Gabor Corradi
(See online at https://doi.org/10.1088/1361-648x/aaf4df) - Excitonic hopping-pinning scenarios in lithium niobate based on atomistic models: different kinds of stretched exponential kinetics in the same system. Journal of Physics: Condensed Matter 32, 413005 (2020)
Gabor Corradi, Andreas Krampf, Simon Messerschmidt, Laura Vittadello, Mirco Imlau
(See online at https://doi.org/10.1088/1361-648x/ab9c5b) - Small-Polaron Hopping and Low-Temperature (45–225 K) Photo-Induced Transient Absorption in Magnesium-Doped Lithium Niobate. Crystals 10(9) , 809 (2020)
Simon Messerschmidt, Andreas Krampf, Laura Vitadello, Mirco Imlau, Tobias Nörenberg, Lukas M. Eng, David Emin
(See online at https://doi.org/10.3390/cryst10090809) - Superposed picosecond luminescence kinetics in lithium niobate revealed by means of broadband fs-fluorescence upconversion spectroscopy. Scientific reports, 10, Article number: 11397 (2020)
Andreas Krampf, Simon Messerschmidt, Mirco Imlau
(See online at https://doi.org/10.1038/s41598-020-68376-6)
