Einzelelektron-Wechselstrom Rastertunnelmikroskopie auf Isolatoroberflächen
Physikalische Chemie von Molekülen, Flüssigkeiten und Grenzflächen, Biophysikalische Chemie
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Die elektronische Struktur von Materie auf der atomaren Skala zu verstehen, ist eines der zentralen Ziele der Nanowissenschaften. Viele chemische Prozesse basieren auf dem Austausch von Elektronen zwischen Atomen und Molekülen, bekannt als Elektronentransfer. Solche Phänomene zu verstehen, erfordert Untersuchungsmethoden auf den intrinsischen Längenskalen der Atome und Moleküle, bei gleichzeitiger Kontrolle über die Ladungszustände. Während die Rastertunnelmikroskopie (STM) Abbildung auf Ångström-Skala ermöglicht, macht die Notwendigkeit eines leitenden Substrates die Untersuchung von elektrisch vollständig isolierten Adsorbatstrukturen in kontrollierten Ladungszuständen unmöglich. Das Projekt zielte darauf ab, die Rastertunnelmikroskopie (STM) auf isolierende Substrate mithilfe der Rasterkraftmikroskopie (AFM) zu erweitern. Durch die Kombination von Elementen von STM und AFM entwickelten wir im Rahmen einer ersten Förderperiode des Projektes erfolgreich eine neue Abbildungsmethode, die als Einzelelektronen Einzelelektron- Wechselstrom Rastertunnelmikroskopie (AC-STM) bezeichnet werden kann. Diese Methode, ermöglicht Tunnelmikroskopie ohne einen gerichteten Gleichstromfluss. In der verbleibenden Zeit der ersten Förderperiode wendeten wir AC-STM in zwei weiteren Arbeiten an, in denen wir die Polarisation und die Schalteigenschaften von Molekülen auf Isolatoroberflächen studierten. Im zweiten Förderzeitraum wurden mehrere Meilensteine erreicht: Zunächst wurden erfolgreich mittels Spannungspulsen Exzitonen innerhalb von Molekülen gebildet und Singuletund Triplett-Exzitonen detektiert. Bemerkenswerterweise wurden Triplett-Lebensdauern von Pentacen-Molekülen auf isolierenden Oberflächen direkt gemessen und eine starke Löschung durch benachbarte Sauerstoffmoleküle beobachtet. Darüber hinaus wurde im Rahmen des Projektes Einzelmolekül-Elektronenspinresonanz (ESR)-AFM entwickelt. Eine spektrale Auflösung von unter einem Nanoelektronenvolt ermöglichte die Unterscheidung von Isotopologen. Kohärente Kontrolle von Elektronenspins über Dutzende Mikrosekunden wurde demonstriert – bei gleichzeitiger atomarer räumlicher Auflösung. Schließlich wurde AC-STM erfolgreich auf seine volle spektroskopische Leistungsfähigkeit erweitert, wobei elektronische Übergänge energetisch und zeitaufgelöst charakterisiert wurden. Diese Methode wirft neues Licht auf STM-basierte Lumineszenzexperimente und bietet Einblicke in ganze Zyklen von Übergängen und ihren Energien. Die Arbeit eröffnet Möglichkeiten zur Kontrolle chemischer Reaktionen einzelner Moleküle und damit zum Verständnis derselben.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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Accessing a Charged Intermediate State Involved in the Excitation of Single Molecules. Physical Review Letters, 123(1).
Patera, Laerte L.; Queck, Fabian; Scheuerer, Philipp; Moll, Nikolaj & Repp, Jascha
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Charge-Induced Structural Changes in a Single Molecule Investigated by Atomic Force Microscopy. Physical Review Letters, 123(6).
Scheuerer, Philipp; Patera, Laerte L.; Simbürger, Felix; Queck, Fabian; Swart, Ingmar; Schuler, Bruno; Gross, Leo; Moll, Nikolaj & Repp, Jascha
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Mapping orbital changes upon electron transfer with tunnelling microscopy on insulators. Nature, 566(7743), 245-248.
Patera, Laerte L.; Queck, Fabian; Scheuerer, Philipp & Repp, Jascha
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Imaging Charge Localization in a Conjugated Oligophenylene. Physical Review Letters, 125(17).
Patera, Laerte L.; Queck, Fabian & Repp, Jascha
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Atomically resolved single-molecule triplet quenching. Science, 373(6553), 452-456.
Peng, Jinbo; Sokolov, Sophia; Hernangómez-Pérez, Daniel; Evers, Ferdinand; Gross, Leo; Lupton, John M. & Repp, Jascha
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Single-molecule electron spin resonance by means of atomic force microscopy. Nature 624, 64 (2023)
L. Sellies, R. Spachtholz, S. Bleher, J. Eckrich, P. Scheuerer & J. Repp
