Erhöhung von Auflösungsvermögen und Präzision der linsenbasierten Abbildung im Transmissions-elektronenmikroskop durch rasternde Beleuchtung
Zusammenfassung der Projektergebnisse
Das ISTEM-Verfahren erlaubt durch rasternde Abbildung eine effektiv inkohärente Beleuchtung, die zu vorteilhaften Kontrasten und einer erhöhten Auflösung führen kann. Das Projekt befasste sich mit der Erforschung und Verbesserung dieser positiven Eingenschaften und seiner Anwendung für die genaue Positionsbestimmung von Atomsäulen in ISTEM-Aufnahmen. Dabei lag der Fokus hier auf Perowskitmaterialien, insbesondere Strontium- und Bariumtitanat. Die im Projektantrag formulierten Ziele ließen sich in drei Hauptpunkte einordnen: Zunächst sollte durch umfangreiche theoretische Studien der Einfluss von möglichen experimentellen Störfaktoren auf die Messgenauigkeit untersucht und so Lösungsstrategien zum Erzielen der gewünschten Präzision erarbeitet werden. Zugleich sollte sowohl die ISTEM-Aufnahme als auch die Auswertung soweit wie möglich automatisiert und optimiert werden. Dies sollte dann genutzt werden, um ferroelektrische Atomverschiebungen zu vermessen. Darüber hinaus sollte die zu ABF-STEM analoge ISTEM-Abbildung unter Verwendung einer ringförmige Kondensorblende demonstriert werden, indem der ISTEM-Kontrast leichter Atome in Simulation und Experiment gezeigt wird. Alle maßgeblichen Punkte des Arbeitsprogrammes wurden innerhalb der Projektdauer bearbeitet. In umfassenden Multislice-Simulationen mithilfe der STEMsim-Software, in die im Rahmen des Projektes einige ISTEM-bezogene Optimierungen und die Möglichkeit effizient auch inelastische Streuung zu berücksichtigen implementiert wurden, wurde der Einfluss von verschiedenen Linsenfehlern, Probenorientierung und Probenkontamination untersucht. Anhand der Ergebnisse wurden für die gewünschte Präzision notwendige Parameterfenster identifiziert, die im Experiment eingehalten werden müssen. Insbesondere die Kontamination der Probe wurde als kritisch bestätigt. Hier wurde daher eine experimentelle Studie zur Reinigung untersuchter Proben durch Plasma und Ozon durchgeführt und eine Reinigungsstrategie für die weiteren ISTEM-Experimente erarbeitet. Weiterhin für die Durchführung von ISTEM-Experimenten eine Hilfssoftware programmiert, die direkt auf Mikroskopeinstellungen zugreift und so die optimale Einstellung der Abbildungsparameter erleichtert und beschleunigt. So kann die im Vorfeld der eigentlichen Aufnahmen verursachte Kontamination weiter minimiert werden. Für die Detektion von Atomsäulenpostionen in ISTEM-Aufnahmen wurden verschiedene Strategien erprobt und letztlich eine robuste Lösung implementiert, die auf der parabolischen Anpassung der lokalen Bildintensität beruht. Die so erhaltenen Ergebnisse und Programme wurden für die experimentelle Untersuchung einer ferroelektrischen Bariumtitanatschicht genutzt. In den entstandenen ISTEM-Bildern konnten Sauerstoffund Titanatome so präzise detektiert werden, dass eine Bestimmung der Verschiebung von ≈ 10 pm der beiden Atomsäulen gegeneinander möglich war und somit Informationen über die ferroelektrische Polarisation gewonnen werden konnte. Zur weiteren Verbesserung des ISTEM-Kontrastes und der Ermöglichung der Untersuchung bei höheren Probendicken wurde eine ringförmige Kondensorblende durch simulative Studien entworfen und optimiert. Anschließend wurde sie aus Platinfolie durch Ionenätzung hergestellt und im Mikroskop eingebaut. Wie von Simulationen vorhergesagt, ist der Kontrast der leichten Sauerstoffatome mit der Ringblende in Strontiumtitanat gegenüber schwereren Atomen deutlich erhöht. Darüber hinaus kann durch theoretische Überlegungen gezeigt werden, dass mit detektionseffizienteren Kameras als sie hier zur Verfügung standen, die effektive Probenstrahldosis in ISTEM-Messungen mit einer solchen Ringblende deutlich reduziert ist gegenüber alternativen Methoden wie zum Beispiel ABF STEM. Ergebnisse des Projektes führten bislang zu drei Veröffentlichungen in wissenschaftlichen Fachjournalen und wurden auf internationalen Tagungen vorgestellt.
Projektbezogene Publikationen (Auswahl)
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Accuracy and precision of position determination in ISTEM imaging of BaTiO3. Ultramicroscopy, 227, 113325.
Marquardt, Dennis; Schowalter, Marco; Krause, Florian F.; Grieb, Tim; Mahr, Christoph; Mehrtens, Thorsten & Rosenauer, Andreas
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Accuracy of Position Determination from ISTEM Images – A Simulation Study for BaTiO3. Imaging & Microscopy 1/2022, 24–25
D. Marquardt, M. Schowalter, F. F. Krause, A. Rosenauer
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Dose efficient annular bright field contrast with the ISTEM method: A proof of principle demonstration. Ultramicroscopy, 245, 113661.
Krause, Florian F.; Schowalter, Marco; Gerken, Beeke; Marquardt, Dennis; Grieb, Tim; Mehrtens, Thorsten; Mahr, Christoph & Rosenauer, Andreas
